2018, Vol. 42
文章信息
- 石红旗, 王霄曈, 张昊阳, 石博欣, 张睿. 2018.
- SHI Hong-qi, WANG Xiao-tong, ZHANG Hao-yang, SHI Bo-xin, ZHANG Rui. 2018.
- 海洋气团对沿海城市大气环境影响与识别研究
- Influence and identification of maritime air masses of coastal cities' atmospheric environment
- 海洋科学, 42(12): 100-108
- Marine Sciences, 42(12): 100-108.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20181011001
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文章历史
- 收稿日期：2018-02-08
- 修回日期：2018-04-19
2. 山东省青岛第二中学, 山东 青岛 266061;
3. 山东省青岛第三十九中学, 山东 青岛 266106
2. Qingdao No.2 Middle School of Shandong Province, Qingdao 266061, China;
3. Qingdao No. 39 Middle School of Shandong Province, Qingdao 266106, China
城市空气环境质量日益受到人们的重视。青岛市是位于黄海之滨的沿海城市, 由于地理位置的临海特点, 其大气环境受到本地气团、内陆气团、海洋气团的影响。气团的来源及混合程度明显影响到沿海城市大气环境质量[1-2]。大气气溶胶中的210Pb主要来源于222Rn的衰变。222Rn主要源于地壳中镭-226(226Ra)的衰变, 222Rn可从土壤和水体中释放出来。铅-210 (210Pb)是陆地气团的理想示踪剂, 陆地气团中的210Pb活度浓度较高, 210Pb主要附着在亚微米颗粒物上[3]。陆地气团中的222Rn活度浓度比海洋气团高, 海洋水体对222Rn的释放起迟滞作用。近海海洋大气受到陆地气团的影响, 大气中210Pb活度浓度分布不均匀。
210Pb对人体的剂量贡献主要来源于子体钋-210 (210Po)的α射线。210Pb可以通过空气、水、食物进入人体。210Pb主要分布于骨骼中, 铅在骨骼中生物滞留时间长, 不容易排出体外。通过气溶胶吸入的放射性核素造成的辐射剂量占人体总剂量的70%以上[4]。气溶胶中放射性核素210Pb对人体的剂量贡献不可忽视。由此, 210Pb既是大气气团的示踪剂, 也是大气污染的重要因素, 基于210Pb产生与存在方式的特殊性, 选择气溶胶中210Pb与常规大气颗粒物指标对比分析有其特别意义。
本文以青岛沿岸大气气溶胶为研究对象, 监测大气气溶胶样品中放射性核素210Pb和40K活度浓度, 收集样品采集时段当地大气颗粒物数据(PM2.5、PM10), 并同时收集西北太平洋大气气溶胶放射性核素210Pb、40K活度浓度数据用作参照对采集期采集地大气气团进行后轨迹分析。分析识别海洋气团特征、海洋气团的来源、与陆地气团的混合过程及其影响。
1 数据来源与数据分析 1.1 大气气溶胶中210Pb、40K取样与检测青岛沿岸气溶胶样品来自2015年4至2017年6月青岛崂山登瀛(36.12°N, 120.58°E), 西太平洋气溶胶采自西太平洋海域(采样参数见表 1)。采用大流量大气气溶胶采样器(EC-1000, 青岛崂山电子仪器总厂), Whatman玻璃纤维滤膜(GF)和醋酸纤维滤膜(CF)采集气溶胶样品, 采样滤膜置于采样器中连续采样2 200 m3, 并记录样品采集参数。
| 编号 | 放取膜时间 | 位置 |
| 18-20171002A006 | 放膜: 20171002, 18:15 | 22.94°N, 137.72°E |
| 取膜: 20171004, 07:00 | 26.81°N, 137.50°E | |
| 18-20171004A007 | 放膜: 20171004, 07:09 | 26.81°N, 137.50°E |
| 取膜: 20171005, 07:15 | 29.50°N, 136.00°E |
采用高纯锗(HPGe)γ谱仪(GCW6023堪培拉公司)检测气溶胶中210Pb、40K活度浓度。将吸附了气溶胶颗粒的滤膜, 剪成宽2.5 cm, 长20.0 cm的细条, 卷成筒状, 置于塑料管中, 制成待测样。试样置于高纯锗γ谱仪井型探测器中部的井内, 测量试样γ能谱。
样品分析参照国家标准《高纯锗γ能谱分析通用方法》(GB 11713-2015)[5]。测量系统能量、效率刻度参照张京等[6]所采用的方法。标准源由中国原子能研究院生产, 核素为137Cs、241Am、152Eu、60Co、40K, 参考标准源为210Pb平衡溶液(环保部辐射环境监测中心)。剪取采样所用的滤材作为效率刻度源的基础材料, 使用参考标准源溶液制备效率刻度标准。通过样品γ能谱中核素特征峰的净计数, 对应的探测效率、采样体积、计算因子等计算大气气溶胶中210Pb、40K的活度浓度。本研究中210Pb活度浓度已经校正到采样时刻。
1.2 大气气溶胶中颗粒物浓度数据收集采样期间青岛市沿岸地区空气颗粒物浓度数据。山东省环保厅网站: http://www.sdein.gov.cn; 山东省城市环境空气质量信息发布网站: http://58.56.98.78:8801/AirDeploy.Web/AirQuality/MapMain.aspx; 天气后报网站: http://www.tianqihoubao.com.获取采样临近区域空气颗粒物浓度数据(PM2.5、PM10数据计算邻近站位2 d的算术平均值)。
1.3 气团后轨迹分析程序来源与计算采用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的轨迹模式HYSPLIT模型[7-8][HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model], 使用READY系统(Real-time Environ mental Applications and Display System), (http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php), 气象数据选择GDAS(0.5度, 全球, 200709-)。设定HYSPLIT模式每次的后向延伸时间为72 h, 设定起始高度为10 m, 每6 h开始新的后轨迹, 最多3条轨迹合成。后轨迹分析起始位置36.12°N, 120.58°E为气溶胶采样点的位置。模拟的起始时刻采用世界时间(UTC)。气团来源后轨迹分析时间与相应时段的气溶胶特征见表 2。
| 编号 | 取样时段 | 后轨迹分析起始时间(UTC) | 气溶胶特征 | ||
| 210Pb/(mBq/m3) | PM2.5/(μg/m3) | PM10/(μg/m3) | |||
| 1 | 20151222~23 | 20151223 2:00 | 1.431(高) | 174.5(高) | 233.0(高) |
| 2 | 20160114~15 | 20160115 3:00 | 1.609(高) | 171.0(高) | 235.0(高) |
| 3 | 20160421~22 | 20160421 2:00 | 0.765(中) | 103.0(高) | 179.3(高) |
| 4 | 20160711~12 | 20160712 3:00 | 0.790(中) | 14.0(低) | 27.5(低) |
| 5 | 20160809~10 | 20160809 2:00 | 0.239(低) | 10.0(低) | 37.5(低) |
| 6 | 20160909~10 | 20160909 14:00 | 0.915(中) | 42.3(低) | 70.5(中) |
| 7 | 20161011~13 | 20161013 6:00 | 1.216(高) | 30.0(低) | 64.5(中) |
| 8 | 20161102~03 | 20161103 13:00 | 1.005(高) | 60.3(中) | 106.8(高) |
| 9 | 20161211~12 | 201611212 4:00 | 1.262(高) | 17.5(低) | 32.3(低) |
| 10 | 20170105~06 | 20170105 3:00 | 0.679(中) | 65.0(中) | 118.5(高) |
| 11 | 20170205~06 | 20170206 2:00 | 0.704(中) | 34.3(低) | 56.5(中) |
| 12 | 20170601~02 | 20170601-2:00 | 0.153(低) | 14.5(低) | 35.5(中) |
| 注: 210Pb活度浓度(mBq/m3)高中低分级依据:高(大于1.0), 中(1.0~0.5), 低(小于0.5); PM2.5、PM10(μg/m3)分级依据:高(大于100), 中(100~50), 低(小于50) | |||||
2015年4月至2017年6月青岛近岸大气气溶胶, 按照1.1方法取样和检测的210Pb、40K活度浓度结果见表 3。
| 取样日期 | 膜材料 | 测量日期 | 测量时间/s | 210Pb/(mBq/m3) | 40K/(mBq/m3) |
| 20150408~09 | G | 20160602 | 42 047 | 0.465 | - |
| 20150513~14 | G | 20160603 | 81 713 | 0.627 | - |
| 20150609~10 | G | 20160526 | 85 373 | 0.294 | - |
| 20150702~03 | G | 20160525 | 85 804 | 0.615 | - |
| 20150803~04 | G | 20160611 | 256 745 | 0.462 | - |
| 20150901~02 | G | 20160531 | 86 737 | 0.612 | - |
| 20151007~08 | G | 20160530 | 164 953 | 0.058 | - |
| 20151102~03 | C | 20160524 | 86 861 | 0.091 | 0.064 |
| 20151222~23 | C | 20160527 | 85 971 | 1.431 | 0.168 |
| 20160114~15 | C | 20160506 | 228 596 | 1.609 | 0.229 |
| 20160202~04 | C | 20160509 | 88 644 | 1.252 | 0.137 |
| 20160307~08 | C | 20160510 | 88 118 | 0.879 | 0.154 |
| 20160421~22 | G | 20160606 | 84 900 | 0.765 | - |
| 20160516~17 | G | 20160607 | 91 858 | 0.354 | - |
| 20160601~02 | C | 20160605 | 80 552 | 0.433 | 0.146 |
| 20160711~12 | G | 20160912 | 73 888 | 0.790 | - |
| 20160809~10 | C | 20160913 | 107 168 | 0.239 | 0.127 |
| 20160909~10 | G | 20160914 | 105 977 | 0.915 | - |
| 20161011~13 | C | 20161214 | 78 920 | 1.216 | 0.123 |
| 20161102~03 | G | 20161215 | 84 210 | 1.005 | - |
| 20161211~12 | C | 20161216 | 94 913 | 1.262 | 0.155 |
| 20170105~06 | C | 20170317 | 80 000 | 0.679 | 0.238 |
| 20170205~06 | C | 20170316 | 84 476 | 0.704 | 0.145 |
| 20170301~02 | C | 20170315 | 84 058 | 0.485 | 0.068 |
| 20170405~06 | C | 20170705 | 80 000 | 0.191 | 0.107 |
| 20170502~03 | C | 20170706 | 80 000 | 0.264 | 0.102 |
| 20170601~02 | C | 20170707 | 80 000 | 0.153 | 0.108 |
| 注: G为玻璃纤维膜; C为醋酸纤维膜 | |||||
2015年4月至2017年6月与气溶胶取样时间一致, 地点接近的青岛大气颗粒物浓度数据按照1.2方法收集, 结果见表 4。
| 取样日期 | PM2.5/(μg/m3) | PM10/(μg/m3) |
| 20150408~09 | 24.0 | 53.0 |
| 20150513~14 | 50.0 | 170.0 |
| 20150609~10 | 21.0 | 43.5 |
| 20150702~03 | 59.5 | 115.0 |
| 20150803~04 | 43.0 | 91.0 |
| 20150901~02 | 22.7 | 52.0 |
| 20151007~08 | 25.5 | 65.0 |
| 20151102~03 | 70.0 | 116.5 |
| 20151222~23 | 174.0 | 233.0 |
| 20160114~15 | 171.0 | 235.0 |
| 20160202~04 | 106.7 | 157.3 |
| 20160307~08 | 43.5 | 133.5 |
| 20160421~22 | 103.0 | 179.3 |
| 20160516~17 | 42.3 | 76.5 |
| 20160601~02 | 25.0 | 50.0 |
| 20160711~12 | 14.0 | 27.5 |
| 20160809~10 | 10.0 | 37.5 |
| 20160909~10 | 42.3 | 70.5 |
| 20161011~13 | 30.0 | 64.5 |
| 20161102~03 | 60.3 | 106.8 |
| 20161211~12 | 17.5 | 32.3 |
| 20170105~06 | 65.0 | 118.5 |
| 20170205~06 | 34.3 | 56.5 |
| 20170301~02 | 44.5 | 86.0 |
| 20170405~06 | 32.0 | 56.5 |
| 20170502~03 | 26.0 | 51.8 |
| 20170601~02 | 14.5 | 35.5 |
按照1.1方法采集海洋大气气溶胶样品, 检测气溶胶中210Pb、40K活度浓度测定结果见表 5。
| 编号 | 采样日期 | 测量日期 | 测量时间/s | 210Pb/(mBq/m3) | 40K/(mBq/m3) |
| A006 | 2017.10.02~04 | 2017.10.28 | 81 446 | 0.131±0.030 | 0.199±0.011 |
| A007 | 2017.10.04~05 | 2017.10.30 | 85 675 | 0.328±0.028 | 0.061±0.004 |
对表 2中编号1、编号2时段(高210Pb, 高PM2.5)绘制气团后轨迹图, 气溶胶样品对应的气团前72 h路径见图 1。编号1时段(图 1a)为2015年12月(冬季), 气团3天前(72 h)来自西部内陆的中低空(高度500~1 000 m), 经过渤海、黄海, 进入采样点。编号2 (图 1b)时段为2016年1月(冬季), 气团3天前(72 h)来自西部内陆的低空(高度500 m), 直接进入采样点。
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| 图 1 气溶胶特征(高210Pb, 高PM2.5)对应的气团后轨迹图[审图号GS(2016)1666号] Fig. 1 Aerosol trajectories corresponding to the aerosol characteristics (high 210Pb, high PM2.5) |
对表 2中编号7、编号9时段(高210Pb, 低PM2.5)绘制气团后轨迹图, 见图 2。编号7时段(图 2a)为2016年10月(秋季), 气团3天前(72 h)来自西北部内陆的中高空(高度2 500 m), 长距离经过黄海, 进入采样点。编号9(图 2b)时段为2016年12月(冬季), 气团3天前(72 h)来自东北内陆的中低空(高度500~ 1 500 m), 经过黄海进入采样点。
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| 图 2 气溶胶特征(高210Pb, 低PM2.5)对应的气团后轨迹图[审图号GS(2016)1666号] Fig. 2 Aerosol mass trajectories corresponding to the aerosol characteristics (high 210Pb, low PM2.5 and PM10) |
对表 2中编号5、编号12时段(低210Pb, 低PM2.5)绘制气团后轨迹图, 见图 3。编号5时段(图 3a)为2016年8月(夏季), 气团3天前(72 h)来自黄海中低空(500~1 000 m), 长距离进入采样点。编号12(图 3b)时段为2017年6月(春季), 气团由3支不同来源分支混合组成, 东支(蓝色)来自太平洋(高度2 500~ 3 000 m), 南支(红色)来自东海和黄海(高度1 000~ 1 500 m), 西支(绿色)来自内陆(高度1 500~2 000 m)。
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| 图 3 气溶胶特征(低210Pb, 低PM2.5)对应的气团后轨迹图[审图号GS(2016)1666号] Fig. 3 Aerosol mass trajectories corresponding to the aerosol characteristics (low 210Pb, low PM2.5 and PM10) |
210Pb活度浓度与PM2.5、PM10数据按取样时间月份作图, 见图 4a~c。
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| 图 4 2015年4月至2017年6月大气气溶胶中210Pb活度浓度、PM2.5、PM10颗粒物浓度随时间变化 Fig. 4 Changes of 210Pb activity and PM2.5 and PM10 concentrations in atmospheric aerosol over time in April 2015~June 2017 注: a: 210Pb活度浓度; b: PM2.5; c: PM10 a: 210Pb activity and concentration; b: PM2.5; c: PM10 |
从图 4可见, 2015年冬春季(12月至2月)、2016年的秋冬季(10~12月), 210Pb活度浓度明显处于高值。其他月份呈不规则波动。随季节性变化的海洋气团影响降低了大气中210Pb活度浓度。对比图 4a, b, c可以看出, 在2016年7月, 2016年10月, 2016年12月监测时段出现了高210Pb, 低PM2.5、PM10现象, 可能是海洋气团的入侵引起的。高210Pb活度浓度, 对应低PM2.5颗粒物浓度, 与颗粒物浓度不相关, 说明另有原因。从监测结果来看, PM2.5, PM10不能完全反映空气污染状况, 从210Pb活度浓度变化来看, 虽然PM2.5、PM10较低, 很可能超细颗粒物并没有降低。
2.2.2 大气气溶胶中210Pb和PM2.5、PM10浓度变化关系210Pb活度浓度和PM2.5颗粒物浓度关系(图 5)表明, 2015年4月至2016年6月210Pb活度浓度与颗粒物浓度(PM2.5)呈现显著的正相关关系(R2=0.705), 2016年6月至2017年6月210Pb活度浓度与颗粒物浓度(PM2.5)没有相关关系(R2=0.069)。210Pb活度浓度和PM10颗粒物浓度关系(图 6)表明, 2015年4月至2016年6月210Pb活度浓度与颗粒物浓度(PM10)呈现显著的正相关关系(R2=0.667), 2016年6月至2017年6月210Pb活度浓度与颗粒物浓度(PM10)没有相关关系(R2=0.040)。2015~ 2016年与2016~2017年度间颗粒物性质(形态、组成)、来源差异较大, 原因很可能在超细颗粒物含量差异上。细颗粒物主要源于燃烧排放, 大颗粒物来源于土壤再悬浮。2016年冬季监测期气溶胶颗粒物浓度减少, 并没有反映在210Pb活度浓度上, 说明亚微米颗粒物减少不明显。210Pb可以反映亚微米颗粒物变化, 但不足以示踪气团具有海洋性和大陆性特征。
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| 图 5 大气气溶胶中210Pb活度浓度和PM2.5颗粒物浓度变化关系 Fig. 5 Relations between 210Pb activity and PM2.5 concentration in atmospheric aerosols 注: a: 2015年4月至2016年6月; b: 2016年6月至2017年6月 a: April 2015~June 2016; b: June 2016~June 2017 |
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| 图 6 大气气溶胶中210Pb活度浓度和PM10颗粒物浓度变化关系 Fig. 6 Relations between 210Pb activity and PM10 concentration in atmospheric aerosols 注: a: 2015年4月至2016年6月; b: 2016年6月至2017年6月 a: April 2015~June 2016; b: June 2016~June 2017 |
40K与210Pb活度浓度变化(图 7)表明, 2015年冬季40K与210Pb活度浓度呈现显著的正相关关系(R2= 0.847)。2016年冬季40K-210Pb没有相关关系(R2=0.147)。陈多宏等[1]通过研究单颗粒气溶胶理化特征时, 将含钾颗粒物来源分为两类:海盐颗粒(Na-K颗粒)、富钾颗粒(K-rich颗粒)。Na-K颗粒来自于海盐碎末, K-rich颗粒主要来自于生物质燃烧有关的过程, 钾可作为生物质燃烧的示踪物[9]。青岛近岸大气气溶胶中40K既有生物值燃烧产物的成分, 也有海盐颗粒成分。青岛濒临黄海, 其气溶胶中的海盐颗粒成分稳定。
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| 图 7 大气气溶胶中40K与210Pb活度浓度变化关系 Fig. 7 Relations between 40K and 210Pb activities and concentrations in atmospheric aerosols 注: a: 2015年11月至2016年3月; b: 2016年11月至2017年3月 a: November 2015~March 2016; b: November 2016~March 2017 |
通过分析西太平洋区域海洋大气气溶胶中放射性核素(由于条件限制, 采样次数少), 210Pb活度浓度为0.131~0.328 mBq/m3, 处于较低水平, 40K活度浓度在0.061~0.199 mBq/m3。这两组数据可以作为近岸大气气溶胶指标示踪核素活度浓度的对比参照。与青岛沿岸大气气溶胶中夏秋季出现的210Pb活度浓度低值范围(0.058~0.354 mBq/m3)具有可比性。与文献值[10]北太平洋0.110~0.280 mBq/m3, 南太平洋0.070 mBq/m3, 以及印度洋0.062 mBq/m3, 具有可比性。
2.2.5 青岛海岸区域大气气团来源后轨迹分析将青岛海岸区域大气气团来源后轨迹分析(图 1~图 3)显示的气团路径特征, 按照气溶胶特征进行归类, 分别将月份、季节、来源、距离、高度等信息列于表 6。
| 气溶胶特征 | 年月 | 季节 | 陆地 | 海洋 | 气团距离 | 气团高度 |
| 高210Pb 高PM2.5 |
201512 | 冬 | 始 | 经过 | 短 | 中~低(500~1 000 m) |
| 201601 | 冬 | 始 | - | 短 | 低(500 m) | |
| 高210Pb 低PM2.5 |
201610 | 秋 | 始 | 经过 | 长 | 高(2 500 m) |
| 201612 | 冬 | 始 | 经过 | 长 | 中~低(500~1 500 m) | |
| 低210Pb 低PM2.5 |
201608 | 夏 | - | 始 | 长 | 中~低(500~1 000 m) |
| 201706 | 春 | 始 | 始(主) | 长 | 中~高(1 000~3 000 m) |
从表 6可见, 气团源头来自陆地的冬季的大气中, 气溶胶具有高210Pb活度浓度和高PM2.5特征。气团源头来自陆地又经过海洋的秋冬季大气中, 气溶胶具有高210Pb活度浓度和低PM2.5特征。春夏季起始于海洋的气团经长距离达到青岛海岸区域, 具有低210Pb活度浓度和低PM2.5特征。
陆地来源的气团具有高的210Pb活度浓度, 与人类活动及季节有关。陆地来源的高PM2.5气团主要与人类活动有关, 经过长距离输运后会随着沉降而减少。来自海洋的气团由于海洋向大气中释放的氡气明显少于陆地, 其中的210Pb活度浓度低, 并且受到人类活动影响的颗粒物浓度(PM2.5)也很低。因此, 使用气溶胶中低的210Pb活度浓度与低的颗粒物浓度(PM2.5, 超细颗粒物等)判断海岸区域气团来源具有指标意义。陆地气团特征是高210Pb活度浓度和高颗粒物浓度(PM2.5, PM10), 海洋气团的特征是低210Pb活度浓度和低颗粒物浓度(PM2.5, PM10)。
临近大陆的海洋(黄海、东海)上层大气受到大陆气流的影响, 其海洋气团的特征有所减弱。陆地气团与海洋气团相互影响具有跨区域、跨国界特点。由于颗粒物的沉降作用, 高空长距离气团携带的细颗粒物(亚微米颗粒物)成为影响沿海城市区域空气质量的重要因素。
3 结论监测和收集青岛海岸区域大气气溶胶中210Pb、PM2.5、PM10数据, 进行比较, 分析气团后轨迹。研究发现:
(1) 研究期间青岛沿岸地区2015年4月至2016年6月与2016年6月至2017年6月大气污染特征显著不同, 前者冬季210Pb活度浓度与污染颗粒物(PM2.5、PM10)有相关性, 而后者冬季210Pb活度浓度与污染颗粒物(PM2.5、PM10)无相关关系;
(2) 穿越海洋的陆地气团呈现高210Pb活度浓度, 低颗粒物(PM2.5)的特征; 来自海洋气团的气溶胶呈现出低210Pb活度浓度, 低颗粒物(PM2.5)的特征。由于颗粒物的沉降作用, 高空长距离气团携带的细颗粒物(亚微米颗粒物)成为主要污染物类型。
(3) 可以用210Pb活度浓度、颗粒物浓度(PM2.5)作为判断海洋气团的指标。放射性210Pb可以作为大气气溶胶中超细粒子特性的指示物质, 不受气团路径(是否经过海洋)的影响。临近大陆的海洋(黄海、东海)上层大气受到大陆气流的影响, 其海洋气团的特征有所减弱。
随着我国大气污染治理工作的推进, 高空长距离气团携带的细颗粒物(亚微米颗粒物)成为影响沿海城市区域空气质量的重要因素。目前的大气气溶胶中颗粒物浓度(PM2.5、PM10)还不能完全反映大气环境质量的特征, 应增加亚微米颗粒物作为新的空气环境质量指标之一。
致谢: 美国国家海洋和大气局(NOAA)空气资源(ARL)提供本文使用的HYSPLIT运输和分散模型和READY网站(http://www.ready.noaa.gov)
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