2019, Vol. 43
文章信息
- 冯旭光, 蒋富清, 朱潇, 张晋, 董江, 王长庆, 李安春. 2019.
- FENG Xu-guang, JIANG Fu-qing, ZHU Xiao, ZHANG Jin, DONG Jiang, WANG Chang-qing, LI An-chun. 2019.
- 青岛沿海地区春季大气颗粒物矿物组成特征和来源分析
- Mineral composition and source of the atmospheric parti-culates in coastal areas of Qingdao in spring
- 海洋科学, 43(1): 1-14
- Marina Sciences, 43(1): 1-14.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20180413001
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文章历史
- 收稿日期：2018-04-13
- 修回日期：2018-07-09
2. 青岛海洋科学与技术国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室, 山东 青岛 266061;
3. 中国科学院大学, 北京 100049;
4. 中国地质大学(武汉)工程学院, 湖北 武汉 430074
2. Laboratory for Marine Geology, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao, 266061, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Faculty of Engineering, China University of Geosciences(Wuhan), Wuhan 430074, China
大气颗粒物是大气中对人体产生危害的主要污染物之一, 对人类和动植物健康、大气能见度、全球生物地球化学循环, 以及全球气候变化产生巨大影响[1-3]。矿物颗粒是大气颗粒物的主要组成成分, 它可以直接反映颗粒物的来源及成因信息, 因此查明矿物颗粒的组分及其变化特征, 对于阐明矿物颗粒的来源、治理城市大气污染和提高空气质量都具有重要的意义[4]。此外, 大气颗粒物可以通过散射和吸收太阳辐射以及地球的长波辐射来直接影响地球系统的辐射能量收支平衡, 产生直接的气候效应; 也可以作为云和雾的凝结核, 影响其光学特性, 产生间接的气候效应。这两种不确定性效应对局地、区域乃至全球的气候都会产生重要的影响[5-6]。不同气溶胶组成, 其气候效应具有很大差异, 因此认识其矿物组成, 可以更好地判定气溶胶光学厚度、单次散射反照率等光学参数, 对了解其气候效应具有重要作用[7-8]。
本文通过在青岛沿海地区采集大气中的总悬浮颗粒物, 对其中的碎屑矿物和黏土矿物组成进行了分析, 同时结合亚洲沙尘暴数值预报系统和后向轨迹分析模型, 识别不同天气下青岛沿海地区大气颗粒物的来源、搬运路径和形成机制。这些信息对了解大气颗粒物对青岛沿海地区空气质量、海洋生态环境以及区域气候的影响等方面具有重要的意义。
1 地质环境在中国, 每年春季大量亚洲沙尘气溶胶随沙尘暴的发生进入到对流层中, 并且在一定的大气环流背景下输送到上千公里以外的人口密集地区, 导致局地和区域大气颗粒物浓度急剧上升, 大气能见度显著下降。从西北、北方沙漠地区向中国东部及东部海域输送大量的粉尘物质, 不仅使中国东部大气颗粒物的矿物组成和化学成分等理化特性发生改变, 而且还包含有粉尘源区, 以及季风强度的信息[9]。春季是我国北方沙尘天气频繁出现的季节[10], 沙尘天气发生时, 狂风裹着大量的粉尘, 使得大气中的颗粒物迅速增加, 大气污染加剧, 空气质量恶化, 对人们日常生活和国民经济的可持续发展造成了严重的影响。沙尘在传输过程中, 其所携带的矿物气溶胶与化石燃料燃烧、机动车尾气等排放的高浓度二氧化硫、氮氧化物、有机物等污染物相互作用, 对区域环境、生物地球化学循环, 以及全球气候变化产生深远的影响。
沙尘是近几年我国中东部地区发生强霾污染的主要原因之一[11]。Tao等[12]结合卫星遥感和地面观测资料对2009—2011年华北平原的区域性霾过程进行分析, 发现远距离输送的沙尘对区域性霾天气的形成有重要的贡献。青岛位于山东半岛东南部, 与世界第二大粉尘源区——中国中西部沙漠和黄土高原地处同一纬度带, 并处于亚洲大陆粉尘源区的下风向, 受西风和冬季风共同影响, 因而受沙尘的影响尤为显著[13]。
2 材料和方法 2.1 样品采集此次实验共采集16个样品, 时间从2016年3月7日到4月14日(表 1)。为了尽量减少人为因素的影响, 将崂应2031型智能大流量TSP(PM10)采样器安放在中国科学院海洋研究所(青岛)研究生宿舍楼顶平台(海拔高度45 m)进行大气悬浮颗粒物的采集, 每48小时连续采集颗粒物样品(由于仪器故障, 3、7、8、13、16号样品采样时间未到48 h, 其中5号样品为空白样), 滤膜材质为玻璃纤维, 大小为25 cm× 20 cm。采样步骤具体如下:
| 序号 | 滤膜编号 | 采样时间/(年-月-日T时︰分) | 质量浓度/(µg/m3) | |
| 采样起始 | 采样结束 | |||
| 1 | Hys-03-01 | 2016-03-07 T10︰47 | 2016-03-09 T10︰47 | 199 |
| 2 | Hys-03-02 | 2016-03-09 T12︰37 | 2016-03-11 T12︰37 | 94 |
| 3 | Hys-03-03 | 2016-03-11 T14︰18 | 2016-03-12 T15︰16 | 255 |
| 4 | Hys-03-04 | 2016-03-13 T15︰05 | 2016-03-15 T15︰05 | 233 |
| 6 | Hys-03-06 | 2016-03-15 T16︰16 | 2016-03-17 T16︰16 | 81 |
| 7 | Hys-03-07 | 2016-03-17 T16︰52 | 2016-03-19 T07︰15 | 75 |
| 8 | Hys-03-08 | 2016-03-19 T17︰12 | 2016-03-21 T11︰10 | 277 |
| 9 | Hys-03-09 | 2016-03-22 T07︰55 | 2016-03-24 T07︰55 | 178 |
| 10 | Hys-03-10 | 2016-03-24 T09︰11 | 2016-03-26 T09︰11 | 157 |
| 11 | Hys-03-11 | 2016-03-27 T12︰17 | 2016-03-29 T12︰17 | 239 |
| 12 | Hys-03-12 | 2016-03-29 T13︰32 | 2016-03-31 T13︰32 | 236 |
| 13 | Hys-03-13 | 2016-03-31 T18︰27 | 2016-04-02 T02︰47 | 293 |
| 14 | Hys-03-14 | 2016-04-03 T09︰48 | 2016-04-05 T09︰48 | 155 |
| 15 | Hys-03-15 | 2016-04-05 T10︰49 | 2016-04-07 T10︰49 | 75 |
| 16 | Hys-03-16 | 2016-04-07 T16︰01 | 2016-04-09 T09︰01 | 320 |
| 17 | Hys-03-17 | 2016-04-12 T16︰15 | 2016-04-14 T16︰15 | 137 |
(1) 采样前, 先把空白滤膜烘干(50℃);
(2) 用分析电子天平(精度为0.1 mg)称质量后, 装入封口塑料袋并编号;
(3) 将空白滤膜放入采样器中采集总悬浮颗粒物(TSP), 记录大气流速和釆样时间;
(4) 连续采样48 h后, 将滤膜取出, 烘干(50℃)后称质量, 然后放入封口袋保存, 以备测试。
釆样前、后滤膜质量差即为颗粒物样品质量, 并根据样品质量和流过的大气体积, 计算大气颗粒物浓度。样品采集后, 分别进行X射线衍射、扫描电镜和能谱和黏土矿物分析, 同时采集了4个本地大气降尘样品, 进行了黏土矿物分析, 用于颗粒物来源研究。
2.2 碎屑矿物分析直接剪取20 mm×20 mm滤膜样品, 固定在载样台上, 滤膜样品表面保持平坦, 使用X射线衍射仪(XRD)进行全样矿物组成的定性分析, 鉴定主要矿物组成。分析仪器为德国布鲁克(Bruker)D8 Advance粉晶X射线衍射仪, CuKα辐射, 管流40 mA, 管压40 kV, 扫描角度(2θ) 5°~65°, 步长0.02°, 步频0.5 s/步。将获得的X射线衍射图谱中各个矿物的特征峰拟合, 求出各矿物的衍射峰总强度, 得出不同类型矿物的组分百分比[14-16]。
2.3 矿物形貌特征和化学组成用扫描电子显微镜对薄片样品进行矿物形貌和能谱分析, 用于识别颗粒物样品的矿物组成, 样品分析是在中国科学院海洋研究所电镜中心测试完成, 分析仪器是日立S-3400型扫描电子显微镜及能谱仪。
2.4 黏土矿物分析对采集的颗粒物样品中小于2 μm的黏土矿物进行提取, 具体方法如下。
首先剪取适量滤膜放入烧杯中, 加入0.05 mol/L六偏磷酸钠溶液, 然后用超声波分散滤膜和样品, 最后加入5%双氧水20 mL, 除去有机质, 以获得其中的碎屑组分。而对于大气降尘样品, 分散后加入5%双氧水20 mL, 获得碎屑组分。利用离心法从碎屑组分中提取 < 2 μm的黏土组分, 离心机为美国热电公司生产的ST16高速离心机, 其转速和时间(900 r/min, 3 min)依据SediCalc软件[17]计算得出。将提取出的黏土组分用涂片法制成定向薄片(自然片), 对所有样片进行乙二醇饱和处理(60℃, 12 h), 选取代表性样品制成加热片(490℃, 2 h), 对上述3种薄片进行X射线衍射分析, 2θ为3°~30°, 步长0.02°, 并对24°~26°单独扫描, 步长0.01°, 其他分析参数和前述滤膜全样的一致。通过综合对比自然片、乙二醇饱和片和加热片的X射线衍射特征谱线进行黏土矿物的识别和半定量计算。黏土矿物组分百分比的半定量计算依据Biscay方法, 利用Topas2p软件在得到的乙二醇曲线上进行黏土矿物相对含量的计算。估算时所取的强度因子为:蒙皂石︰伊利石︰(高岭石+绿泥石)为1︰4︰2;绿泥石和高岭石的相对含量依据绿泥石(3.54Å)和高岭石(3.58Å)的衍射峰面积比得到, 4种黏土矿物加权后含量总和为100%[18-20]。
伊利石化学指数(CI)是根据乙二醇饱和曲线中伊利石在5Å与10Å峰面积比计算得出, 当CI大于0.5时为富Al伊利石, 指示水解作用较强烈; CI小于0.5时为富Fe-Mg伊利石, 主要为物理风化作用的结果[21]。伊利石的结晶度则主要采用乙二醇饱和曲线中伊利石在10Å衍射峰的半高宽(FWHM)来表示, 对伊利石结晶度划分标准:结晶极好(< 0.4°(Δ2θ)), 结晶好(0.4°~0.6°(Δ2θ)), 结晶中等(0.6°~0.8°(Δ2θ))和结晶差(> 0.8°(Δ2θ))[22-23]。
2.5 亚洲沙尘暴数值预报系统亚洲沙尘暴数值预报系统(http://eng.nmc.cn/sds_was.asian_rc/)将沙尘的气溶胶的排放方案和气溶胶的微物理过程耦合到区域气象模式上面, 这些物理过程包括有沙尘气溶胶的干、湿沉降过程和反映沙尘气溶胶扩散稀释的大尺度输送过程。同时该系统的起沙模块通过使用中国的沙漠和沙漠化分布的数据、中国的土壤质地数据、中国的沙尘释放后的实测粒度数据等, 形成了适用于亚洲沙尘释放的起沙方案[24]。有了该系统, 东亚地区可以进行实时3天的沙尘预报, 使用户能直观地了解沙尘传输的整个过程及影响的范围[25]。本文通过对总悬浮颗粒物采样期间获得的沙尘暴数值预报系统的资料进行分析, 对青岛沿海地区大气中颗粒物的来源进行判定。
2.6 后向轨迹分析后向轨迹模式采用由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发的拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT)的网页版。该模式具有处理多种气象输入场、多种物理过程和不同类型排放源的较完整的输送、扩散和沉降的能力[26], 属于欧拉和拉格朗日混合型扩散模式(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)。模式采用地形σ坐标, 模式的水平网格与输入的气象场相同, 垂直方向分为28层。本文使用的气象资料为全球同化数据(GDAS)资料, 对获得的资料采用聚类分析(欧式距离)的方法进行源区判别[27-29]。
轨迹起始点设置为距地面500 m, 这一高度大致对应该地区的边界层中上部, 风场能够反映边界层的平均流场特征, 从而可较准确地描述到达青岛地区的气团移动路径[30]。
3 结果 3.1 颗粒物浓度对通过滤膜样品计算出的大气颗粒物浓度和青岛市环保局公布的空气质量指数(AQI)进行对比, 发现AQI和颗粒物浓度具有明显的相关性(图 1)。AQI是判定空气质量状况的一个重要指标, 目前我国采用可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、一氧化碳(CO)共6类指标的监测数据, 选取最主要的污染物计算出AQI[31]。因此这说明采样期间可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)是决定青岛地区AQI的主要因素。作者将滤膜样品分为两种类型, 第一种为空气质量良好状况下搜集的, 其颗粒物(2、6、7、15号样品)质量浓度相对较低(< 100 μg/m3), 平均为81.1 μg/m3, 变化范围75~93.5 μg/m3; 而第二种为空气质量较差时搜集到的, 共有12个样品, 其颗粒物质量浓度较高(> 100 μg/m3), 平均为223.3 μg/m3, 变化范围137~320 μg/m3。
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| 图 1 颗粒物质量浓度 Fig. 1 Variation of particulate concentration |
全样矿物的X射线衍射分析, 结合扫描电镜分析的结果表明(图 2, 图 3), 青岛沿海的大气颗粒物在不同空气质量状况下的矿物组成明显不同。空气质量良好状况下矿物种类较少, 主要有石英、石膏、伊利石和方解石等(图 2a); 而在空气质量较差时, 矿物种类明显增多, 除了前述几种矿物外, 还出现斜长石、钾长石、白云石、蒙皂石、高岭石和绿泥石等矿物(图 2b)。
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| 图 2 两种不同空气质量类型下总悬浮颗粒物样品的X射线衍射图谱 Fig. 2 The X ray diffraction pattern of two kinds of air quality for dust samples a.空气质量较好; b.空气质量较差; Qtz:石英; Gp:石膏; Cal:方解石; Dol:白云石; Pl:斜长石; Chl:绿泥石; Mnt:蒙皂石; Kln:高岭石; Ill:伊利石; Hl:石盐 a. in the good air quality; b. in the poor air quality; Qtz: quartz; Gp: gypsum; Cal: Calcite; Dol: Dolomite; Pl: Plagioclase; Chl: Chlorite; Mnt: Smectite; Kln: Kaolinite; Ill: Illite; Hl: Halite |
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| 图 3 碎屑矿物在扫描电镜下的特征及化学组成 Fig. 3 Characteristics and chemical composition of detrital minerals under scanning electron microscope |
选取典型大气颗粒物样品(3、6、8号)观察主要碎屑矿物的形貌特征。其中的石英(图 3a)呈粒状, 在样品中普遍存在, 具有典型的贝壳状断口, 棱角比较分明; 长石(图 3b)形态特征和石英颗粒类似, 呈粒状, 棱角明显[32]; 石膏颗粒物(图 3c)各晶面发育较为完整, 为典型的板状晶形, 具有明显后生成因的特点[33]; 方解石(图 3d)显示出较为典型的棱形晶体结构, 能谱结果Ca︰C︰O≈1︰1︰3[34-35]。除了矿物颗粒外, 在扫描电镜下还发现了大量的燃煤飞灰颗粒物, 呈圆球状, 直径大约为4 μm(图 3e)。
3.3 矿物组分百分比对16个滤膜样品进行矿物成分的半定量分析, 得出两种空气质量类型下每个样品中不同矿物的组分百分比(表 2、表 3)。
| 单位: % | ||||||||
| 样品号 | 黏土矿物 | 石膏 | 石英 | 海盐 | 方解石 | 白云石 | 钾长石 | 斜长石 |
| Hys-03-02 | 9.8 | 3.5 | 35.6 | 5.9 | 24.7 | 13.6 | 0.0 | 6.9 |
| Hys-03-06 | 20.9 | 33.2 | 45.9 | 0.0 | 0.0 | 0.0 | 0.0 | 0.0 |
| Hys-03-07 | 22.6 | 38.3 | 21.9 | 17.2 | 0.0 | 0.0 | 0.0 | 0.0 |
| Hys-03-15 | 0.0 | 22.9 | 48.3 | 22.1 | 6.7 | 0.0 | 0.0 | 0.0 |
| 平均值 | 13.3 | 24.5 | 37.9 | 11.3 | 7.9 | 3.4 | 0.0 | 1.7 |
| 单位: % | ||||||||
| 样品号 | 黏土矿物 | 石膏 | 石英 | 海盐 | 方解石 | 白云石 | 钾长石 | 斜长石 |
| Hys-03-01 | 7.4 | 5.7 | 51.1 | 3.1 | 14.6 | 10.1 | 0.0 | 8.0 |
| Hys-03-03 | 15.8 | 26.6 | 19.0 | 0.0 | 19.5 | 19.2 | 0.0 | 0.0 |
| Hys-03-04 | 13.9 | 27.7 | 21.3 | 13.0 | 0.0 | 0.0 | 6.5 | 17.6 |
| Hys-03-08 | 16.6 | 4.9 | 33.8 | 5.6 | 15.7 | 5.4 | 1.4 | 16.6 |
| Hys-03-09 | 9.9 | 9.8 | 49.2 | 0.0 | 7.2 | 10.2 | 0.0 | 13.6 |
| Hys-03-10 | 16.0 | 2.8 | 44.1 | 0.0 | 14.0 | 11.4 | 5.2 | 6.5 |
| Hys-03-11 | 7.4 | 16.4 | 32.1 | 0.0 | 11.9 | 10.2 | 0.0 | 21.9 |
| Hys-03-12 | 9.3 | 19.1 | 43.8 | 2.3 | 0.0 | 20.8 | 0.0 | 4.8 |
| Hys-03-13 | 5.8 | 47.1 | 16.0 | 7.5 | 0.0 | 5.2 | 6.7 | 11.8 |
| Hys-03-14 | 10.8 | 10.8 | 43.3 | 3.6 | 9.6 | 9.3 | 0.0 | 12.6 |
| Hys-03-16 | 14.4 | 19.8 | 24.8 | 0.0 | 0.0 | 21.0 | 10.6 | 9.4 |
| Hys-03-17 | 29.0 | 5.2 | 48.5 | 0.0 | 7.3 | 3.3 | 0.0 | 6.7 |
| 平均值 | 13.0 | 16.3 | 35.6 | 2.9 | 8.3 | 10.5 | 2.5 | 10.8 |
从表 2可以看出, 空气质量较好状况下, 颗粒物中矿物种类较少, 主要由石英、石膏、黏土等矿物组成。其中石英的平均组分百分比最高, 为37.9%, 范围21.9%~48.3%;石膏次之, 范围为3.5%~38.3%, 平均组分百分比为24.5%;黏土矿物(绿泥石、高岭石、伊利石、蒙皂石组分之和)平均组分百分比为13.3%, 范围0~22.6%;海盐的平均组分百分比为11.3%, 范围0~22.1%。
从表 3可以看出, 空气质量较差状况下, 矿物种类增多, 石英的平均组分百分比最高为35.6%, 范围16%~51.1%;石膏次之, 平均16.3%, 范围2.8%~47.1%;黏土矿物的平均组分百分比13%, 范围5.8%~29%;对于长石类矿物, 以斜长石为主, 平均组分百分比10.8%, 范围0~21.9%;方解石和白云石的平均组分百分比分别为8.3%和10.5%, 范围分别为0%~ 19.5%和0~21%;海盐的组分百分比较少, 平均为2.9%, 范围0~13%。
从表 2、表 3中可以看出, 两种空气质量类型下矿物的组分百分比明显不同。其中较好天气下的颗粒物样品中, 其石膏和海盐矿物的平均组分百分比明显较多, 分别为24.5%和11.3%, 而斜长石和白云石的组分百分比较低, 分别为1.7%和3.4%。在较好天气下的颗粒物样品中未检测到钾长石, 两种天气状况下黏土矿物、石英和方解石的平均组分百分比相近。
3.4 黏土矿物的组成和特征依据典型样品(10号样)的自然片、乙二醇饱和片和加热片的X射线衍射特征谱线, 识别出4种主要黏土矿物伊利石、蒙皂石、绿泥石和高岭石(图 4)。在自然定向片中, 12~15 Å衍射峰经乙二醇饱和后移至17 Å左右, 由此判断存在蒙皂石。自然片中, 10 Å和5 Å衍射峰很明显, 乙二醇饱和后衍射峰的位置和强度基本上没有变化, 说明含有伊利石。在7 Å和3.5 Å附近都存在高岭石和绿泥石特征峰, 3.5 Å附近特征峰为双峰, 说明两种矿物同时存在。经高温加热后, 3.5 Å附近衍射峰消失, 说明高岭石矿物晶格被破坏, 变为非晶质物质, 进一步证明了高岭石的存在[17]。
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| 图 4 青岛地区大气颗粒物10号样品中黏土矿物X射线典型衍射图谱 Fig. 4 X ray diffraction pattern of clay minerals for sample 10 in the atmospheric dust in Qingdao (001)指示晶面指数 (001) means indices of crystallographic plane |
用扫描电镜同样发现了上述4种主要黏土矿物(图 5)。其中伊利石(图 5a)较常见, 呈卷片状; 蒙皂石(图 5b)呈片状, 表面平坦, 无化学侵蚀的痕迹; 绿泥石(图 5c)呈玫瑰花状, 相对富Fe和Mg元素; 高岭石(图 5d)从外形很难判定, 但是其SiO2和Al2O3的含量接近1︰1[14]。
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| 图 5 黏土矿物在扫描电镜下的特征及化学组成 Fig. 5 Characteristics and chemical composition of clay minerals under scanning electron microscope |
在空气质量较好情况下, 采集到的颗粒物较少, 未提取出足够量的黏土矿物进行分析, 因此我们只对空气质量较差情况下获得的12个样品进行了黏土矿物含量的计算。4种主要黏土矿物的组分百分比如表 4所示。其中伊利石的组分百分比最高, 平均70.2%, 变化范围为50.1%~78.8%;绿泥石次之, 平均10.8%, 变化范围为4.7% ~ 23.7%;蒙皂石的组分百分比和绿泥石接近, 平均为10.2%, 变化范围为3.0%~17.8%;高岭石的平均组分百分比最小, 为8.8%, 变化范围5.3%~12.6%。
| 取值 | 黏土矿物组分百分比/% | 伊利石FWHM/(°)(Δ2θ) | 伊利石CI | |||
| 蒙皂石 | 伊利石 | 高岭石 | 绿泥石 | |||
| 最大值 | 17.8 | 78.8 | 12.6 | 23.7 | 0.49 | 0.51 |
| 最小值 | 3.0 | 50.1 | 5.3 | 4.7 | 0.17 | 0.07 |
| 平均值 | 10.2 | 70.2 | 8.8 | 10.8 | 0.32 | 0.24 |
所测的12个大气颗粒物样品中, 伊利石CI在0.07~0.51之间变化, 平均为0.24(表 3)。伊利石的CI多小于0.5, 因此伊利石主要是在寒冷和干旱的气候条件下, 通过物理风化作用形成。伊利石结晶度在0.17°~0.49°(Δ2θ)之间变化, 平均为0.32°(Δ2θ) (表 4), 绝大多数样品的伊利石结晶度小于0.4°(Δ2θ), 说明伊利石结晶度极好, 形成为寒冷干旱的环境条件下。
4 讨论 4.1 大气颗粒物的来源扫描电镜分析发现, 颗粒物中含有大量的圆球状的燃煤飞灰颗粒物, 以硅酸盐成分为主, 样品采样时段刚好处于青岛市的采暖期, 我们推测这些圆球状颗粒物多由采暖期大量燃煤产生。而方解石和白云石大多与采样点周围建筑工地施工产生的扬尘有关, 可以视为来源于附近的建筑扬尘[36]。通常在地表土中石膏的含量极少[37-41], 但是我们采集的大气颗粒物中石膏含量较多, 这些高含量的石膏多是空气中的硫和碳酸钙反应生成的二次颗粒物[42]。衍射图谱中显示有石盐和重晶石颗粒物的存在, 通常认为大气中岩盐的存在代表着海洋环境, 由于采样点就在黄海之滨, 所以检测到这两种矿物是与其所处环境一致的[43]。
黏土矿物是自然作用产出的一类颗粒细小的矿物, 它是母岩风化的产物, 其组分和形态结构等特征指示着源区母岩的岩性及风化环境[18, 44-48]。黏土矿物中伊利石FWHM和CI常常用于追踪物质来源和传输路径[23, 48]。伊利石的FWHM和CI是气候变化的典型指标, 当气温升高、降雨增加时, 化学风化增强, 伊利石FWHM变差, CI就会增加; 当气候较为干燥寒冷时, 伊利石FWHM较好, CI较小, 往往形成富含Fe-Mg的伊利石。在所测的12个空气质量较差状况下的颗粒物中伊利石FWHM为0.17°~ 0.49°(Δ2θ), 结果与中国内陆黄土和古土壤的伊利石结晶度0.22°~ 0.42°(Δ2θ)相似[49]。同时化学指数在0.07~0.51之间变化, 这反应伊利石主要是在寒冷干燥的环境下形成的, 主要为物理风化作用的结果, 从伊利石的结晶度和化学指数可以推测这些黏土组分颗粒物主要来自于干旱的亚洲内陆地区。
然而在黏土矿物的蒙皂石-伊利石-高岭石三角图解中(图 6), 搜集到的颗粒物样品、青岛沿海的本地降尘和中国第四纪黄土中小于2 μm的黏土矿物的含量有所差异, 其中中国黄土[50-51]的蒙皂石含量较低, 本地降尘蒙皂石含量最高, 搜集到的颗粒物样品介于两者之间。伊利石的含量在中国黄土中最高, 在本地降尘中最少。对3种类型矿物平均组分百分比进行统计分析发现(图 6), 大气颗粒物样品的蒙皂石、伊利石和高岭石的组分百分比均在黄土和本地降尘之间。可以判定搜集到的大气颗粒物中黏土矿物为中国黄土和本地降尘混合的产物。因此作者认为在空气质量较差的状况下, 青岛沿海地区颗粒物不仅来自于亚洲内陆干旱区, 还有本地粉尘的贡献。
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| 图 6 黏土矿物蒙皂石-伊利石-高岭石三角图解 Fig. 6 Triangular plot of smectite-illite-kaolinite |
同时我们利用中央气象台网站公布的亚洲沙尘暴模式(http://www.nmc.cn/publish/nwp/dust/china/dust3.html)获得了2016年春季近地层沙尘浓度和风场的资料, 以4月12日8点为模拟起始时间点, 模拟随后的72小时内由亚洲内陆干旱区的沙尘颗粒物形成、传输搬运的一系列过程。研究发现沙尘在亚洲内陆干旱区形成, 在近地面北风和西北风的作用下, 经过亚洲内陆地区的蒙古戈壁、黄土高原, 通过长距离的搬运, 到达中国东部沿海地区[52]。青岛地区处于此次沙尘过程的影响范围之内, 因此可以判定采集到的颗粒物含有来自亚洲内陆的远源沙尘产物。
4.2 颗粒物后向轨迹分析为了对采集到的颗粒物样品的源区进行更加详细的判定, 本文以总悬浮颗粒物采样时段(见表 1采样起始时间)为准, 在采样周期内进行后向轨迹推算, 判定采集的颗粒物样品的源区及搬运轨迹。轨迹起始点位于地面以上500 m, 每条轨迹向后推算48 h, 每3 h绘制1条轨迹线, 由于部分样品采样时段不足48 h, 最后共绘制237条轨迹线。依据采样期间TSP的浓度和AQI数值将后向轨迹分为空气质量差(质量浓度大于100 µg/m3, 图 7a)和空气质量较好(质量浓度小于100 µg/m3, 图 7b)两种类型, 对两大类轨迹线分别进行聚类分析[53], 分别获得两种天气状况下来自不同地区的颗粒物轨迹的组分百分比。
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| 图 7 后向轨迹分析图 Fig. 7 Air mass back trajectories of 16 dust samples a.空气质量较差(质量浓度 > 100 µg/m3); b.空气质量较好(质量浓度 < 100 µg/m3) a. In the poor-quality air (mass concentration > 100 µg/m3); b. In the good-quality air (mass concentration < 100 µg/m3) |
在空气质量状况较差时, 青岛地区以北风和西北风为主, 通过颗粒物后向轨迹聚类分析获得3条轨迹线(图 7a), 结果与黏土矿物三角图解和亚洲沙尘暴数值预报系统获得的结果相吻合, 指示颗粒物主要有两个源区。轨迹①和②指示颗粒物主要来自于干旱的戈壁沙漠地区(组分百分比48.3%)。这些区域远离海洋, 降雨较少, 植被覆盖程度差, 所以很容易在春季形成沙尘暴。颗粒物源区主要受到大陆高压作用产生的季风影响, 使得颗粒物从亚洲内陆, 经过蒙古高原, 华北京津冀地区, 到达中国东部沿海, 这和采样点区域的风向相吻合[54-55]。轨迹③(组分百分比51.7%)指示颗粒物有附近的来源。我们在扫描电镜下看到了大量的石膏和燃煤飞灰, 这些颗粒物没有明显的磨蚀痕迹, 推测其多由人为因素产生, 受区域气团的影响搬运而来。同时矿物分析显示, 颗粒物含有大量的石英和长石等自然来源的矿物, 因此我们认为附近来源的颗粒物主要由自然尘和人为活动产生的颗粒物组成。然而, 虽然在空气较差时, 来自西北方向的远源气团较多, 但是经过长距离的搬运, 沉降到青岛地区风颗粒物粒径小, 组分含量较低, 因此附近来源的颗粒物占据大多数组分[56]。
在空气质量较好的情况下, 青岛地区东南风次数加强, 通过颗粒物聚类分析获得了5条轨迹线(图 7b), 其中轨迹①、②和③分别指示颗粒物源区为中蒙边界, 蒙古境内和中国黄土高原地区。这些颗粒物受春季大陆高压影响, 经过长距离搬运, 到达青岛沿海地区(组分百分比为34.43%)。相对于在空气质量较差时, 从亚洲内陆区来源的颗粒物轨迹数量明显的减少。由于受到西太平洋反气旋环流影响, 轨迹④显示颗粒物受东南向的气团影响经东海进入青岛附近区域(组分百分比22.95%), 由于该轨迹源自海洋, 推测颗粒物主要为一些有机质和海盐颗粒, 在矿物分析中(表 2), 作者发现空气质量较好状况下, 样品中海盐含量明显升高, 推测这些颗粒物主要受到东南向气团的影响, 从海洋中搬运而来, 轨迹⑤的指示颗粒物主要来源于青岛附近地区(组分百分比42.62%)。
5 结论通过对青岛沿海地区2016年春季大气颗粒物的矿物组成和来源的分析, 得出了以下几点认识。
1) 结合X射线衍射和扫描电镜分析, 青岛地区春季不同空气质量类型下颗粒物样品的矿物组成有明显不同。在空气质量较好状况下, 空气中颗粒物较少, 矿物种类也较少, 以石英、石膏、黏土矿物为主; 而在空气质量较差状况下, 颗粒物的矿物种类明显增多, 以石英、石膏、黏土等矿物为主、同时还有长石、碳酸盐等矿物。对两种空气质量类型的矿物的组分百分比对比发现, 在空气质量较好状况下, 碎屑矿物中海盐和石膏的平均组分百分比较高, 分别为11.3%和16.3%, 而空气质量较差状况下斜长石和白云石的平均组分百分比较高, 分别为10.8%和10.5%。
2) 对空气质量较差颗粒物样品的黏土矿物分析发现, 其主要由伊利石、蒙皂石、高岭石和绿泥石组成, 其中伊利石的组分百分比最高, 平均为70.2%;绿泥石次之, 平均10.8%;蒙皂石的组分百分比和绿泥石的接近, 平均为10.2%;高岭石最少, 平均为8.8%。通过黏土矿物蒙皂石-伊利石-高岭石三角图解, 并结合亚洲沙尘暴数值预报系统和HYSPLIT后向轨迹分析, 我们认为颗粒物样品主要有两个来源, 其一为附近来源(组分百分比51.7%), 以人类活动产生的颗粒物为主, 同时还存在一定量的自然粉尘; 其二为远源产物(组分百分比48.3%), 由于受到冬季风的影响, 颗粒物在干旱的亚洲大陆起沙产生, 经过长距离传输, 到达中国东部沿海。
3) 利用HYSPLIT后向轨迹的聚类分析对空气质量较好的状况下的颗粒物样品进行分析, 其主要有3个来源, 第一个是受到冬季风影响(组分百分比34.43%), 从亚洲内陆搬运而来的风尘物质; 第二个是受到区域气团的影响(组分百分比42.62%), 来自青岛附近的颗粒物; 而第三个是受到东南向的气流影响(组分百分比22.95%), 从海洋上空搬运而来的海盐颗粒物。
致谢: 感谢中国科学院海洋研究所研究生赵德博、刘华华、周烨、靳华龙在实验及数据分析过程中给予的帮助。
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