2019, Vol. 43
文章信息
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- ZHANG Hao-qing, JIA Yong-gang, JING Shao-dong, WANG Kai-ge, LU Fang, PAN Yu-ying, LIU Jin-kun. 2019.
- 波浪作用下沉积物中重金属Cu释放规律研究
- Study on the release of Cu in sediments due to wave-induced liquefaction
- 海洋科学, 43(9): 64-71
- Marina Sciences, 43(9): 64-71.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20190513001
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文章历史
- 收稿日期：2019-05-13
- 修回日期：2019-07-03
2. 青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室, 山东 青岛 266237;
3. 中国海洋大学海洋环境与生态教育部重点实验室, 山东 青岛 266100;
4. 中石化石油工程设计有限公司, 山东 东营 257026;
5. 青岛海关技术中心, 山东 青岛 266100;
6. 浙江海洋大学水产学院, 浙江 舟山 316022
2. Laboratory for Marine Geology, Pilot National Laboratory for Marine Science and Technology(Qingdao), Qingdao 266237;
3. Key Laboratory of Marine Environment&Ecology, Ministry of Education, Qingdao 266100;
4. Sinopec Petroleum Engineering Corporation, Dongying 257026;
5. Qingdao Customs Technology Center, Qingdao 266100, China;
6. College of Fisheries, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022
黄河水下三角洲的重金属污染主要来自于石油开采、运输、泄露以及上游流域工业污染排放[1], 进入海洋的重金属与水中悬浮颗粒物吸附结合沉降到海底[2], 使沉积物成为重金属污染物的主要蓄积库。已有研究表明, 黄河口埕岛油田海域表层沉积物中重金属Cu含量相对较高[3-4]。沉积物时刻与上覆水体进行着物质与能量交换, 随着水动力条件的变化, 重金属污染物通过溶解、解吸等作用由沉积物向水体迁移, 造成环境危害和生态风险[5]。黄河水下三角洲地区海水受到重金属污染的原因在于存在外源污水排放与内源重金属再释放, 而相对于外源污水排放, 内源重金属释放更难以控制。
黄河水下三角洲地区海底沉积物容易发生液化运动, 海底沉积物内部细粒沉积物会被输运到沉积物表面, 进而进入上覆水体中成为再悬浮沉积物[6]。郝廷等[7]发现黄河三角洲沉积物在波浪扰动导致液化的条件下, 沉积物中重金属向上覆水体中的释放量明显增加, 且波浪扰动越大对重金属释放的促进作用越明显。Sun等[8]研究表明, 沉积物液化阶段总Zn浓度比固结阶段最高增加了26倍。目前, 沉积物再悬浮的实验室模拟研究主要采用环形水流水槽[9-10]、颗粒夹带模拟器[11-12]和波浪水槽[7, 13]等试验装置, 主要集中在湖泊, 河流和河口等区域表层沉积物再悬浮过程中重金属释放研究[14-16], 对于海洋沉积物中重金属在波浪作用下至沉积物液化的释放过程研究相对较少。此外, 环形水流水槽和颗粒夹带模拟器只能使表层沉积物发生再悬浮, 波浪水槽可用于底床液化沉积物再悬浮过程研究, 所以本文通过波浪水槽试验, 模拟不同波浪条件下底床沉积物再悬浮至液化的过程, 研究沉积物中重金属Cu在不同波浪条件下的释放过程和迁移规律, 为黄河水下三角洲沉积物中重金属Cu释放量估算提供科学依据。
1 试验装置、材料与方法 1.1 试验装置及材料本文所采用的波浪水槽(4 m×0.4 m×1.0 m)如图 1所示。水槽的右侧是造波装置, 造波装置往复推动水体形成波浪。水槽的左侧是消波装置, 可以减小波浪反射引起的干扰。在水槽中间位置安装电容式波高仪(RBR, Canada)收集实验过程中的波高和波周期, 整个系统通过计算机自动控制。沉积物槽(0.6 m×0.4 m× 0.3 m)位于水槽底部中间位置, 沉积物槽右侧距造波板1.6 m。在沉积物槽中间, 深度为15 cm处放置孔隙水压力传感器, 用以测量波浪作用过程中孔隙水压力的变化趋势。
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| 图 1 波浪水槽示意图 Fig. 1 Diagram of the wave flume |
试验中用来铺设底床沉积物的土体取自黄河三角洲潮滩粉质土, 主要成分为粉砂, 砂土和黏土, 土样的黏粒含量15%。为保证底床的均一性, 将取回的潮滩粉质土摊平风干, 结块拍散并混合均匀, 经0.5 mm振动筛筛选后用于底床铺设。试验所用上覆水体为采用海水素配置的盐度35的标准海水。
1.2 试验底床配制与铺设称取623.7 g Cu(NO3)2·3H2O溶解到10 kg标准海水配制成重金属溶液, 然后与33.0 kg干土混合形成含水率为32%的均匀泥浆(Cu与干土的质量比为4.99 mg/g)。为了使重金属Cu达到稳定的状态, 将配制好的含重金属泥浆静置7天备用(密封, 黑暗保存)。将剩余的土壤与适量的标准海水混合, 使得其含水率与含重金属土样中的含水率相同。首先将配制好的不含重金属Cu的泥浆转移到水槽底部至泥浆高度达到25 cm, 在其上层均匀铺设厚度为5 cm的含重金属Cu泥浆层(图 2), 底床沉积物的总厚度为30 cm。底床铺设完成后, 将35‰盐度标准海水缓慢加入水槽中至水深达到50 cm。
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| 图 2 底床沉积物铺设示意图 Fig. 2 Schematic diagram of sediment laying |
整个水槽试验分为3个阶段:静态扩散阶段(阶段Ⅰ), 5 cm波高波浪作用阶段(阶段Ⅱ)和10 cm波高波浪作用阶段(阶段Ⅲ)。
阶段Ⅰ上覆水体静止, 底床沉积物处于静态扩散状态, 持续时间为40 h。阶段Ⅱ和阶段Ⅲ是波浪作用阶段, 每个波高持续180 min。阶段Ⅰ中, 每隔8 h用自制的水样取样器在底床左侧30 cm, 沉积物上方5 cm, 20 cm两个取样点(图 2)各取50 mL水样, 由于取样量较小, 每次取水样后不向水槽内补充空白水样。每个取样点取3个平行样品, 样品中加硝酸, 低温(4℃)保存, 待测定样品中溶解态Cu浓度。阶段Ⅱ和阶段Ⅲ从波高稳定后开始计时, 前60 min每隔10 min取一次水样, 后120 min每隔20 min取一次水样。取样位置及方法同阶段Ⅰ, 试验波浪参数及试验过程如表 1所示。
| 阶段 | 波浪参数 | 波浪作用时间 | 取样时间 | ||
| 波高/cm | 波长/m | 周期/s | |||
| 静态扩散(阶段Ⅰ) | - | - | - | 40 h | 间隔8 h取一次 |
| 5 cm波高波浪作用(阶段Ⅱ) | 5.0 | 0.35 | 2.5 | 180 min | 0, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 80, 100, 120, 140, 160, 180 min |
| 10 cm波高波浪作用(阶段Ⅲ) | 10.0 | 0.18 | 1.3 | 180 min | 0, 10, 20, 30, 40, 50, 60, 80, 100, 120, 140, 160, 180 min |
浊度仪(RBR, Canada)用自制的支架固定在水槽上部, 使浊度仪的浊度探头固定在底床沉积物上方5 cm和20 cm处, 与水样取样点位置相同, 用以观测取样点位置悬浮泥沙浓度变化。孔隙水压力测量采用DEWESoft瞬态数据采集仪(Europe, DEWE-43), 孔隙水压力传感器(CYY2)连接数据采集仪将电压数据转化为孔隙水压力数据, 然后通过输出端传至电脑。将孔隙水压力传感器埋设在底床沉积物15 cm深度处, 用于测量底床沉积物中孔隙水压力变化。
试验结束后, 用活塞取样器分别在距沉积物槽左侧边缘10 cm, 30 cm和50 cm处取长度为24 cm(底床被波浪侵蚀破坏, 试验结束底床厚度剩余24 cm)沉积物柱状样(见图 2), 将柱状样每隔2 cm进行切割, 每个深度取3个平行样品, 用以测定底床沉积物不同深度处Cu含量。
1.4 样品分析方法水样和底泥中重金属Cu浓度测定采用消解法。取25.0 mL水样置于锥形瓶中, 加入硝酸, 在加热板上消解, 至水样剩余2~3 mL后取下冷却至室温, 定容到25.0 mL比色管中, 备测。取0.25 g底泥置于四聚氟乙烯的烧杯中, 加入5 mL盐酸在加热板上低温加热, 蒸发至混合液剩余2 mL, 取下稍冷, 加入4 mL硝酸、4 mL氢氟酸、3 mL高氯酸, 消解至溶液呈黏稠状态, 消解完成后冷却至室温, 定容到25.0 mL比色管中, 备测。用电感耦合等离子体发射光谱仪(PE Optima 8000, American)测定样品中重金属Cu含量, 重金属Cu的回收率在93%~105%。
试验前对浊度仪进行室内标定, 配制0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.2 g/L悬浮泥沙溶液, 用浊度仪分别测得对应值, 标定得到的相关系数R2=0.99。试验过程中采用浊度仪测定水中悬浮泥沙浓度。
2 试验结果本文上覆水体和沉积物中重金属Cu浓度值是每个取样点所取的3个样品测定浓度值的平均值。
2.1 底床沉积物孔隙水压力变化特征波浪作用下底床沉积物孔隙水压力随时间变化的趋势如图 3a所示。在5 cm波高波浪作用下, 孔隙水压力迅速升高但波动幅度较小, 此阶段孔隙水压力增加后迅速减小, 由波浪作用引起的孔隙水压力增加速率小于沉积物土体孔隙水压力消散速率, 因此孔隙水压力无明显累积[17]。此阶段透过水槽玻璃边壁观察到只有少量悬浮颗粒漂浮在沉积物上方, 底床沉积物并未发生液化运动。10 cm波高波浪作用下, 孔隙水压力迅速升高达到峰值且波动幅度较大, 由波浪作用引起的孔隙水压力增加速率大于沉积物土体孔隙水压力消散速率, 此阶段观察到底床沉积物变成随波浪左右振荡的流体, 底床沉积物发生液化[18]。
2.2 上覆水体中悬浮泥沙含量变化特征在连续波浪作用下上覆水体中悬浮泥沙浓度变化如图 3b所示。悬浮泥沙浓度随着波高的增加而增加, 5 cm波高波浪作用期间悬浮泥沙浓度范围为0.051~0.162 g/L, 10 cm波高波浪作用期间悬浮泥沙浓度范围为0.837~1.146 g/L。10 cm波高作用阶段比5 cm波高作用阶段悬浮泥沙浓度增加6~8倍。波浪作用刚开始时, 悬浮泥沙浓度迅速升高, 20~30 min后趋于稳定, 且底层(沉积物上方5 cm处)和中层(沉积物上方20 cm处)悬浮泥沙浓度变化趋势一致。
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| 图 3 孔隙水压力变化特征(a); 悬浮沉积物浓度(b) Fig. 3 Pore water pressure variation(a); suspended sediment concentration(b) 注: Ⅱ: 5 cm波高波浪作用未液化阶段; Ⅲ: 10 cm波高波浪作用液化阶段 |
不同阶段上覆水体中溶解态Cu浓度如图 4所示。阶段Ⅰ, 上覆水体中溶解态Cu浓度变化范围为0.45~0.67 mg/L, 随时间大致呈先下降后上升的趋势。阶段Ⅱ, 5 cm波高波浪作用下, 水中溶解态Cu浓度变化范围为0.54~0.85 mg/L, 溶解态Cu浓度随时间呈先上升后下降的趋势。阶段Ⅲ, 10 cm波高波浪作用下, 在加波较短时间内上覆水体中溶解态Cu浓度迅速升高, 大约80 min后开始呈平稳上升趋势, 水中溶解态Cu浓度变化范围为0.54~9.02 mg/L。
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| 图 4 各阶段水中Cu浓度随时间的变化特征 Fig. 4 Variation of Cu concentration in water at different stages 注: a:静态扩散阶段; b: 5 cm波高作用未液化阶段; c: 10 cm波高作用液化阶段; d、e分别为a、b虚线区域放大图 |
10 cm波高波浪作用下, 底床沉积物发生液化, 沉积物表层侵蚀深度为6 cm, 因此对侵蚀层下方高度为24 cm的沉积物取柱状样进行分析。
底床沉积物中重金属Cu含量分布如图 5所示。水平方向上, 三个取样位置的重金属Cu浓度差异不大。重金属Cu含量随深度的变化趋势为先上升后下降, 污染浓度峰值区出现在污染层下方2~3 cm处。沉积物中重金属Cu含量变化范围为2.6~2 660 mg/kg。
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| 图 5 沉积物中Cu浓度分布 Fig. 5 Cu concentration distribution in the sediment |
阶段Ⅰ, 试验初始阶段水体中溶解态Cu浓度较高(图 4a), 可能是向水槽加水过程中水流对沉积物表层冲刷导致。水中溶解态Cu浓度在8 h后缓慢升高, 此阶段沉积物中重金属Cu向上覆水体释放的途径主要包括:由于底床表层铺设的污染层与上覆水体中的溶解态Cu存在浓度差, 重金属Cu通过静态扩散释放到上覆水体中; 此外, 由于含水率较高的重塑底床沉积物会固结排水, 沉积物中重金属Cu在固结过程中随孔隙水逐渐排入上覆水体[7], 二者共同作用导致上覆水体中的溶解态Cu浓度升高。
阶段Ⅱ, 在5 cm波高波浪作用下, 悬浮泥沙浓度小幅度升高(图 3b), 并观察到沉积物表层发生泥沙再悬浮。水中溶解态Cu浓度先上升后下降, 而且波浪作用后期水中溶解态Cu浓度低于静态扩散阶段(图 4)。此阶段导致上覆水体中溶解态Cu浓度增加的原因有两方面:一方面在波浪作用下, 波峰和波谷压力差作用使沉积物中重金属Cu随孔隙水扩散到上覆水体中[19]; 另一方面沉积物再悬浮进入上覆水体后, 吸附在泥沙颗粒上的部分Cu发生解吸作用[20], 也增加了上覆水体中溶解态Cu浓度。波浪作用30分钟后, 水中悬浮泥沙浓度缓慢下降, 溶解态Cu浓度也随之减小, 水中溶解态Cu的浓度分布和悬浮泥沙浓度分布规律基本一致。波浪作用会导致上覆水体和沉积物中溶解氧浓度增加[21-22], 悬浮颗粒中的铁锰离子被氧化, 在悬浮颗粒物表层形成铁锰氧化层, 吸附大量溶解态Cu, 随后沉淀返回底床沉积物[23-24]。另外, 在波浪作用下, 水中悬浮颗粒越来越细[25-26], 细颗粒具有较大的比表面积, 对溶解态Cu的吸附能力也随之增强[27], 导致溶解态Cu浓度下降。该阶段上覆水体中溶解态Cu浓度增加幅度较小, 底床沉积物中重金属Cu向上覆水体中的释放途径以再悬浮泥沙的解吸作用和孔隙水中溶解态Cu扩散作用为主。
阶段Ⅲ, 在10 cm波高波浪作用下, 底床孔隙水压力累积并急剧增大, 导致底床沉积物发生液化, 观察到底床沉积物变成振荡的流体。上覆水体中悬浮泥沙浓度迅速升高(见图 3b), 且溶解态Cu浓度随之增大(见图 4c), 溶解态Cu的浓度和悬浮泥沙浓度变化规律基本一致。液化阶段水体中溶解态Cu浓度比未液化阶段增加了11倍, 底床液化后, 沉积物与上覆水体发生的剧烈混合[28], 促进了底床沉积物中Cu的释放。波浪作用80分钟后, 上覆水体中悬浮泥沙浓度保持相对稳定, 但随着底床液化深度增加, 液化层下方的底床结构不断强化[18], 沉积物颗粒变紧凑, 间隙变小, 此过程引起底床孔隙水向上渗流进入上覆水体[29], 进而导致水中溶解态Cu浓度依然呈现缓慢上升趋势。此外, 至阶段Ⅲ时波浪作用已持续较长时间, 水体中溶解氧浓度达到较高水平, 沉积物再悬浮使还原态沉积物暴露于有氧环境中, 沉积物中有机质结合态重金属和硫化物结合态重金属发生氧化反应而释放[24], 使水中的溶解态Cu浓度升高。
3.2 底床沉积物中重金属Cu迁移扩散规律沉积物中重金属Cu含量在水平方向上分布均匀, 波浪作用使污染层中的重金属Cu均匀向下扩散, 试验初期铺设的污染层下方2~3 cm深度范围内出现Cu浓度峰值区(图 5), 至12 cm深度处逐渐接近初始浓度。分析污染物向深处扩散是多个因素共同作用导致的。首先, 液化范围内沉积物变成左右振荡的流体, 加剧了沉积物颗粒和孔隙水的混合, 引起重金属Cu的垂直扩散, 沉积物最大液化深度约为20 cm, 其中12 cm深度以下沉积物中重金属Cu浓度接近初始值, 沉积物中重金属Cu的扩散深度约为其液化深度的一半; 另外, 由于表层铺设的污染沉积物与下方未污染沉积物的孔隙水中重金属Cu存在浓度差, 会导致Cu向下方低浓度区域扩散。
4 结论本文通过波浪水槽试验, 研究不同波浪作用下沉积物中重金属Cu的迁移释放规律, 分析不同阶段沉积物中重金属Cu的迁移释放特征, 得出如下结论:
(1) 静态扩散阶段, 沉积物中重金属Cu向上覆水体迁移的主要途径是孔隙水中溶解态Cu的静态扩散, 同时底床的固结排水对溶解态Cu的释放有一定的促进作用。
(2) 未液化再悬浮阶段, 上覆水体中溶解态Cu最大浓度约为初始浓度的1.6倍, 5 cm波高波浪作用对沉积物中Cu的释放作用不明显, 且波浪作用后期由于悬浮颗粒的吸附作用, 上覆水体中溶解态Cu的平均浓度低于静态扩散阶段。
(3) 液化再悬浮阶段, 底床液化对沉积物中金属Cu的释放有明显促进作用。上覆水体中溶解态Cu浓度为静态扩散阶段的18倍, 为非液化阶段溶解态Cu浓度的11倍。
(4) 底床液化加剧了沉积物中重金属Cu向深处扩散, 沉积物中重金属Cu向下扩散深度约为其液化深度的一半。
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