2020, Vol. 44
文章信息
- 马奎, 李铁, 孙治雷, 张现荣, 柳嘉怡, 朱茂旭. 2020.
- MA Kui, LI Tie, SUN Zhi-lei, ZHANG Xian-rong, LIU Jia-yi, ZHU Mao-xu. 2020.
- 末次盛冰期以来冲绳海槽中部沉积物有机碳和磷的地球化学研究
- Characterizing the geochemical properties of organic carbon and phosphorus in the sediments of the middle Okinawa Trough since the Last Glacial Maximum for clarity
- 海洋科学, 44(11): 19-27
- Marina Sciences, 44(11): 19-27.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20200311001
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文章历史
- 收稿日期：2020-03-11
- 修回日期：2020-05-06
2. 自然资源部 青岛海洋地质研究所, 山东 青岛 266071;
3. 山东省青岛第二中学, 山东 青岛 266500
2. Qingdao Institute of Marine Geology, Ministry of Natural Resources, Qingdao 266071, China;
3. Qingdao No.2 Middle School of Shandong Province, Qingdao 266500, China
海洋沉积物中有机碳的矿化是成岩作用的主驱动力, 对相关元素的生物地球化学循环起着重要作用[1]。有机碳的成岩矿化受多种因素的影响, 如有机质来源、沉积速率、底水氧化还原条件等, 从而影响有机碳的埋藏效率[1-2]。磷作为海洋中的重要营养元素, 在海洋中经过初级生产/再生、吸附/解吸等一系列循环, 一部分最终埋藏在沉积物中, 其埋藏通量和形态受一系列因素的影响[3]。埋藏的磷还会发生一系列成岩循环, 其中, 有机磷矿化、铁锰氧化物的还原性溶解以及自生矿物的形成是磷成岩循环最重要过程。孔隙水磷一部分可扩散进入上覆水体再循环, 另一部分形成自生矿物被永久埋藏[4]。因此, 海洋沉积物中有机碳和磷的埋藏及成岩循环对全球碳、磷及相关元素的成岩循环具有重要意义。
位于东海陆架边缘的冲绳海槽为弧后盆地, 其不仅是重要的地质构造单元, 也是沉积和成岩作用的重要场所[5-8]。自末次盛冰期以来, 由于海平面上升, 冲绳海槽的水动力学条件、沉积环境及沉积物来源、底水氧化还原条件等都经历了很大变化[5-8]。不同研究者利用冲绳海槽沉积记录揭示了全球气候的演化[5-6, 9]。然而, 末次盛冰期以来, 沉积环境变化对沉积物中有机碳成岩矿化以及磷地球化学影响的研究却很有限。本文对冲绳海槽中部一根长6 m的重力柱沉积物开展研究, 揭示末次盛冰期以来沉积环境的改变对沉积物中有机碳和磷成岩作用的影响。
1 材料与方法 1.1 研究区概况及样品采集冲绳海槽从台湾岛东北部的兰阳平原一直延伸到琉球群岛的西南部, 是东海陆架与西太平洋之间的弧后盆地, 也是太平洋西边界流——黑潮的重要通道[10]。冲绳海槽从东北向西南方向延伸, 长约1 000 km, 北宽南窄(南部为60~100 km, 最北端约为230 km), 深度从南部的1 000~2 000 m逐步减小到北部的600~ 900 m。末次盛冰期以来, 随着海平面上升, 冲绳海槽的陆源物质输入、黑潮强度和流量以及底水氧化还原条件都经历了重大变化[5-6, 8]。尽管还存在一些不同认识[11], 但一般都认为在末次盛冰期, 由于较低的海平面以及琉球群岛-台湾陆桥的出现使得黑潮主轴移到琉球群岛以东, 导致冲绳海槽水体为封闭的层化水体, 底水缺氧。在约14~7 ka BP, 由于海平面上升, 黑潮主轴重新进入冲绳海槽, 底水变为氧化环境[5-6]。在全新世, 海平面上升120 m, 已达到现今海平面位置。近20 ka BP以来, 冲绳海槽中部沉积速率约为13~57 cm/ka[7-8, 12]。由于受海平面、黑潮主轴位置及强度以及河流输入通量等变化的影响, 冲绳海槽的沉积物物源复杂[7-8, 13-14]。但自全新世以来, 冲绳海槽中部的沉积物主要来自于长江、黄河以及东海再悬浮沉积物的侧向输运, 此外, 台湾岛东北部河流沉积物输送也有一定贡献[7-8, 14]。
采样站位C08位于冲绳海槽中部(图 1), 水深大约965 m。用重力柱取样器采集沉积物后, 水平放置, 迅速密封两端, 于–5℃下冷冻保存。返回实验室后, 将沉积物在充满氮气的手套箱中解冻, 然后以5 cm间隔分割, 分割后的样品在氮气条件下密封储存, 置于–20℃的冷冻柜保存直至预处理。
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| 图 1 冲绳海槽采样站位 Fig. 1 Sampling station in the Okinawa Trough 注: ZFCC:浙闽沿岸流; TWC:台湾暖流; JCC:江苏沿岸流; YDW:长江稀释水 |
选取6个不同深度的样品用于14C年代测定。先用10%的过氧化氢浸泡沉积物以除去其中的有机质, 然后用孔径0.063 mm(250目)标准铜筛冲洗样品, 将收集的样品置于50℃恒温干燥, 用于挑选有孔虫。用孔径为0.154 mm(100目)的筛子筛选上述处理后的样品, 将样品置于奥林巴斯SZX16体视显微镜下挑选个体较大且完整、壳面洁净的有孔虫。挑选出的有孔虫为底栖和浮游混合种, 但未做具体种属鉴定。有孔虫样品的AMS 14C定年在青岛海洋科学与技术国家实验室完成, 所得原始数据用Calib 704软件进行日历年龄校正(cal yr BP), 日历年龄均从公元1950年向前推算。根据沉积物深度和校正的日历年龄估算对应深度范围内的线性沉积速率。
1.2.2 沉积物有机碳及碳同位素测定准确称取一定量(约1 g)冷冻干燥后的沉积物样品, 加入20 mL 1 mol/L HCl振荡24 h以溶解碳酸盐, 离心10 min(4 800 r/min)后去除上清液, 用去离子水洗涤两次, 残余沉积物冷冻干燥, 并再次称重用于沉积物质量校正, 然后将样品研磨过筛(100目), 用Thermo EA1112元素分析仪测定碳含量。测定结果通过质量校正后得到原始沉积物总有机碳(TOC)含量。用Thermo Scientific MAT253元素分析仪测定有机碳的稳定同位素组成并表示为δ13C(式1), 其中, (13C/12C)sample为样品有机碳的13C/12C比值, (13C/12C)VPDM为同位素标准。
| $ \delta^{13} \mathrm{C}=\frac{\left({ }^{13} \mathrm{C} /{ }^{12} \mathrm{C}\right)_{\text {sample }}}{\left({ }^{13} \mathrm{C} /{ }^{12} \mathrm{C}\right) \mathrm{VPDM}}-1. $ | (1) |
采用序列提取法得到5种不同形态的磷(表 1)[15], 具体为交换态磷(Ex-P)、铁结合态磷(Fe-P)、自生磷(Au-P)、碎屑磷(De-P)和有机磷(Org-P)。简单流程为:准确称取一定量(约150 mg)冷冻干燥后的沉积物, 按照表 1中的流程依次提取不同形态磷。每步提取后离心(4 800 r/min, 15 min), 上清液过滤(0.22 μm), 收集后用于磷测定。提取后的残余沉积物分别用1 mol/L MgCl2和蒸馏水各清洗一次, 防止磷的重吸附, 然后用于下一步提取。提取的磷均用磷钼蓝法测定, 同时提取的高活性铁(FeHR)用邻二氮菲显色法测定。各形态磷以及FeHR含量均表示为每克干沉积物中的量(μmol/g)。重复样的相对偏差为: Ex-P: 0.19%~11.8% (平均值5.7%), Fe-P: 0.02%~12.8%(平均值6%), Au-P: 0.03%~10.8%(平均值4.1%), De-P: 0.08%~4.8%(平均值2.3%), Org-P: 0.01%~10.8%(平均值3.6%)。总磷定义为上述5种磷形态的总和, 各形态磷占总磷的比例通过两者的含量比来计算。
| 提取条件 | 对应磷形态 | 符号 |
| 1.0 mol/L MgCl2, pH 8, 2 h | 弱吸附和可交换态磷 | Ex-P |
| 0.11 mol/L NaHCO3和0.11 mol/L Na2S2O4, pH 7, 6 h | 铁结合态磷 | Fe-P |
| 1.0 mol/LNaAc, pH 4, 6 h | 自生碳酸盐氟磷灰石, 生物成因磷灰石, 与碳酸钙结合的无机磷 | Au-P |
| 1.0 mol/L HCl, 16 h | 火成岩和变质岩的碎屑磷灰石 | De-P |
| 550℃灰化, 1.0 mol/L HCl, 24 h | 有机磷 | Org-P |
根据有孔虫14C定年结果得到不同深度的年代和线性沉积速率见表 2和图 2。深部522.5~532.5 cm之间有孔虫样品的平均日历年龄为22.2 ka BP, 位于末次盛冰期。根据14C定年结果, 末次盛冰期(18~ 24 ka BP)与C08柱样的393 cm及以下深度相对应; 冰消期(11~18 ka BP)海平面上升, 与238~393 cm的深度范围相对应; 全新世从约11 ka BP开始(即238 m深度向上), 海平面持续上升, 在约6 ka BP时达到现今海平面位置(图 2)。
| 深度/cm | AMS14C测年/(yr BP) | 日历年/(cal yr BP) | 间隔/cm | 沉积速率/(cm/ka) |
| 137.5~147.5 | 6 150 ± 55 | 6 709 (6 615~6 805) | 0~147.5 | 21.99 |
| 237.5~247.5 | 10 090 ± 60 | 11 193 (11 105~11 271) | 147.5~247.5 | 22.30 |
| 287.5~297.5 | 11 650 ± 60 | 13 236 (13 155~13 315) | 247.5~297.5 | 24.47 |
| 337.5~347.5 | 13 810 ± 60 | 16 270 (16 129~16 393) | 297.5~347.5 | 16.48 |
| 437.5~447.5 | 16 560 ± 60 | 19 635 (19 509~19 749) | 347.5~447.5 | 29.72 |
| 522.5~532.5 | 18 670 ± 70 | 22 249 (22 140~22 392) | 447.5~532.5 | 32.52 |
估算的沉积速率为16.5~32.5 cm/ka, 除在约16.3 ka BP时的最小沉积速率(16.5 cm/ka)外, 在末次盛冰期至冰消期沉积速率随深度减小而减小。本文的沉积速率与文献报道的相邻站点的结果基本一致[7]。
2.2 TOC及δ13C沉积物TOC含量为0.51%~1.34%。在沉积物表层含量为1.34%, 随深度增加含量逐渐下降, 在192 cm (约8.95 ka BP)TOC含量最低(0.51%), 然后含量迅速增加, 在223 cm处(约10.3 ka BP)达到1.10%(图 2)。在此深度以下, TOC含量在0.94%~1.19%(1.03%±0.06%)小范围内波动。TOC的δ13C在–22.80‰~ –21.31‰之间, 无明显的深度变化, 其平均值为–21.88‰± 0.29‰ (图 2)。
2.3 沉积物中磷形态分布5种磷形态的深度分布见图 2。Ex-P的含量为0.23~0.53 μmol/g, 占总磷的1.6%~3.9%。Ex-P含量随深度无明显变化。Fe-P含量为0.19~0.71 μmol/g, 其含量随深度增加逐渐减小, 在192 cm深度处(约8.95 ka BP)达到极小值0.20 μmol/g, 然后迅速增加, 在202 cm深度(约9.4 ka BP)附近达到极大值0.61 μmol/g。深度从202~282 cm(9.4~12.8 ka BP), Fe-P含量又开始逐渐下降, 达到0.21 μmol/g后保持相对稳定。Au-P含量为2.35~6.94 μmol/g, 从表层到187 cm深度处(约8.7 ka BP), 其含量相对稳定(平均为3.52 μmol/g ± 0.56 μmol/g), 然后其含量随深度增加迅速增加, 在202 cm深度处(约9.4 ka BP)达到最大值5.41 μmol/g。在此深度以下, Au-P含量在3.1~6.9 μmol/g之间波动。Org-P含量为1.14~3.58 μmol/g, 其含量随深度增加逐渐下降, 在200 cm深度处(约9.3 ka BP)达到最小值(1.14 μmol/g), 然后在200~202 cm深度之间(9.3~9.4 ka BP)含量快速增加到2.37 μmol/g。在该深度以下, Org-P含量变化不明显(平均含量为2.33 μmol/g ± 0.23 μmol/g)。De-P含量范围为3.58~8.36 μmol/g, 占总磷的37.0%~56.6%。
3 讨论 3.1 沉积物有机碳的埋藏边缘海沉积物中TOC通常为陆源和海源有机碳的混合物。两者的相对含量可用二端元质量模型来估算:
| $ \delta^{13} \mathrm{C}_{\text {sample }}=f_{\operatorname{mar}} \times \delta^{13} \mathrm{C}_{\operatorname{mar}}+\left(1-f_{\operatorname{mar}}\right) \times \delta^{13} \mathrm{C}_{\text {terr }} $ | (2) |
其中δ13Csample为沉积物样品TOC的同位素组成, fmar和(1 – fmar)分别为海源有机碳(Cmar)和陆源有机碳(Cterr)占TOC的份数。由于冲绳海槽陆源沉积物物源的复杂性, 难以准确确定该端元的同位素组成(δ13Cterr)。在本研究中, 为了近似地估算fmar, 我们根据文献报道简单地给定δ13Cmar和δ13Cterr的端元值分别为–20‰和–26.5‰[17-18]。估算得到的fmar占57%~ 80%(71% ± 4.5%)(图 3), 且随深度增加fmar无明显变化, 这表明自末次盛冰期以来, 海平面上升对沉积物中海源有机碳的相对比例均无明显影响。
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| 图 3 C08站点沉积物陆源有机碳(fterr)和海源有机碳(fmar)占TOC百分份数的垂直分布 Fig. 3 Profiles of percent fractions of terrestrial (fterr) and marine (fmar) organic carbon in the TOC in core C08 |
自末次盛冰期以来, 海平面上升导致冲绳海槽沉积速率逐渐降低(图 2), 且最小沉积速率区间大致与海平面快速上升期基本吻合。全新世早期以后, 海平面达到最高点, 此后沉积速率基本保持不变, 为稳态的沉积环境。尽管自末次盛冰期以来海平面上升了约120 m, 但沉积速率的变化很小(16.5~32.5 cm/ka)。这可归因于两方面的原因:一方面, 由于温度升高, 化学风化增强, 长江流域向东海输入的陆源有机碳增加, 在一定程度上抵消了因海平面上升及沉积速率下降导致的有机碳沉积的减少; 另一方面, 海平面上升后黑潮加强, 使台湾岛东北部河流沉积物输送增加, 可使沉积物的输入得到一定程度的补充。
在全新世期间, 随深度增加TOC含量逐渐降低, 这可归因于有机碳在埋藏过程中逐渐降解所致。总体而言, 末次盛冰期/冰消期的TOC含量高于全新世期(除表层47 cm外)。这一差异不应是沉积速率以及有机碳活性变化引起的, 因为从末次盛冰期/冰消期到全新世沉积速率变化都很小, fmar无明显的深度变化也表明有机碳的活性无明显改变。可能的原因是底水氧化还原环境的改变导致了有机碳埋藏效率的改变。有学者认为[5-7], 在末次盛冰期/冰消期, 由于海平面下降, 黑潮主轴迁移到琉球群岛东侧, 冲绳海槽水体变为封闭的层化水体, 导致底水缺氧, 该推断得到了沉积物中硫地球化学的进一步证实。有研究表明[5-6], 末次盛冰期/冰消期沉积物中总硫含量(主要为硫化物)明显高于全新世沉积物中的含量。这通常是缺氧底水条件下, 沉积物中硫酸盐还原速率提高, 硫化物积累量增加的结果。进入全新世后, 随海平面上升, 黑潮主轴返回冲绳海槽, 其底水变为氧化环境。缺氧底水环境下有机碳矿化效率低, 有利于有机碳的埋藏; 氧化性底水环境下有机碳矿化效率高, 不利于有机碳的积累[2, 19]。以上因素导致了末次盛冰期/冰消期TOC含量较高。在末次盛冰期/冰消期, TOC含量无明显的深度变化, 这表明埋藏后的有机碳未经历明显的后续成岩矿化。由于底水为缺氧环境, 沉积物孔隙水通常为高还原的硫化(sulfidic)环境, 有利于沉积物中有机碳的长期保存。
在沉积物200 cm深度处(约9.3 ka BP), TOC含量的极小值可能是重力流沉积造成的。结合磷形态以及活性铁等地球化学证据, 我们初步推断该不连续性沉积是陆坡的物质坡移导致。
3.2 沉积物中磷形态分布的影响因素C08站点沉积物中各形态磷占总磷的相对份数(图 4)与其他边缘海沉积物中的无明显差异[20-21]。Ex-P为弱结合态的高活性磷[20], C08站点的Ex-P含量仅占总磷的2.60% ± 0.44%(图 4), 这与在大陆架沉积物中Ex-P所占份数很低的特征一致[21]。尽管Ex-P为最具活性的形态, 但该形态随海平面的上升变化很小。其主要原因是Ex-P含量很低, 沉积环境的改变不足以使其发生明显变化。
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| 图 4 C08站点沉积物磷形态(Ex-P、Fe-P、Au-P、De-P和Org-P)占总磷百分比随年代的分布 Fig. 4 Vertical profiles of percent fractions of various phosphorus species in total phosphorus in core C08 |
由于铁的氧化还原敏感性以及铁氧化物的高吸附容量, 铁的氧化还原对沉积物中磷的循环及形态分布产生重要影响[22]。在氧化的表层沉积物中, 孔隙水磷可被铁氧化物有效吸附。在沉积物的氧化还原界面上, 铁的氧化性沉淀还可有效地共沉淀向上扩散的孔隙水磷[23-24]。随深度增加, 铁的还原性溶解可导致磷释放到孔隙水中, 其中一部分可向上扩散进入到上覆水体中, 也可被再次吸附/共沉淀在表层沉积物中, 还有一部分孔隙水磷会形成自生磷矿物[24-25]。因此, 沉积物中Fe-P与铁的氧化还原循环密切相关。在C08站点, 末次盛冰期/冰消期Fe-P含量明显低于全新世的含量(图 2), 我们推测这是冲绳海槽底水氧化还原环境变化导致的。末次盛冰期/冰消期冲绳海槽缺氧底水有利于铁氧化物的还原性溶解和磷的释放[23, 26], 但不利于铁氧化物在表层沉积物中的氧化性再生及对磷的再吸附[4], 从而导致大量磷可直接释放到上覆水体中, 最终导致末次盛冰期/冰消期沉积物中Fe-P含量比全新世的低。这说明底水的氧化还原环境对沉积物中Fe-P含量产生重要影响。在整个全新世, 尽管在约200 cm深度(约9.3 ka BP)处存在明显的Fe-P极小值(见后面解释), 但总体上随深度增加Fe-P减小, 这与高活性铁(FeHR)含量的垂直分布基本一致(图 2), 进一步说明了在缺氧底水条件下铁氧化物的还原性溶解导致了磷的释放。在全新世稳定的氧化性底水条件下, 从表层氧化的环境到深部还原的环境提高了FeHR还原性溶解, 从而使得Fe-P随深度也逐步减小。
Au-P主要为生物磷灰石(包括鱼骨和鱼牙)和自生磷灰石[27]。在C08站点, Au-P含量占总磷的比例较高(图 4), 在沉积物上部200 cm(约9.3 ka BP)的含量比深部的低(图 2)。这是因为在氧化性底水条件下, 沉积物表层有氧呼吸作用产生的CO2不利于自生磷灰石的形成或增强了Au-P的溶解, 导致了Au-P埋藏量较低[28]。在缺氧底层水条件下, Fe-P还原溶解释放的磷可部分积累于孔隙水中, 有利于自生磷矿物的形成[24-25], 从而导致了较高的Au-P含量。
在C08站点, Org-P为总磷的重要组成部分(16.6% ± 1.87%), 这与其他许多陆架海沉积物相似[21, 29]。Org-P含量与有机质矿化及最终埋藏密切相关, C08站点的Org-P剖面分布与TOC类似(图 2), 二者之间有良好的正相关性(R2 = 0.58)(图 5), 这说明TOC的埋藏/矿化是Org-P含量的重要控制因素。在上部200 cm深度(约9.3 ka BP)范围内, 随深度增加TOC和Org-P含量同步减少应是两者逐步矿化的结果。在更深部, TOC和Org-P含量都较高且相对稳定, 这应是在缺氧底水环境下, 沉积物中有机质的矿化作用较弱导致的。
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| 图 5 沉积物中有机磷(Org-P)含量与总有机碳(TOC)含量的相关关系 Fig. 5 Correlations of Org-P versus TOC in the sediments |
在C08站点, 所有磷形态中De-P含量最高(平均含量6.65 μmol/g), 该含量低于长江河口及东海陆架沉积物中的含量(6.60~13.74 μmol/g)[29-32]。海洋沉积物中的De-P主要为比重较大的陆源碎屑磷灰石, 多沉积在河口及近海区, 从内陆架到陆坡以外的海区其含量逐步减少, 这是C08站点De-P含量总体上比长江河口及东海陆架海沉积物中低的原因。
从理论上讲, 在末次盛冰期, 海平面较低, 河口更接近冲绳海槽, 输入到冲绳海槽的De-P应较高; 随海平面的上升, 输送到冲绳海槽的De-P会逐步减少。据此推测, 末次盛冰期De-P的含量应高于全新世。然而, 前者的含量并不高于后者(图 2)。这可归因于在末次盛冰期低温干燥的气候条件下, 风化作用弱以及河流输入通量低, 导致了冲绳海槽中De-P的积累并不高。
在岩芯200 cm深度处(约9.3 ka BP), TOC、Fe-P、Org-P、De-P以及FeHR都出现明显的极小值(图 2)。该深度处对应的海平面上升和沉积速率并无急剧变化, 因此, 该极小值不应是陆源输入物质性质的快速改变导致; 也不是底水氧化还原环境急剧变化导致, 因为该时期为早全新世, 底水为稳定的氧化环境[5-6]。我们初步推测, 陆坡物质坡移导致重力流沉积, 使得沉积物地球化学性质发生突变。尽管冲绳海槽物质坡移已有报道[7], 然而, 针对C08站点, 我们的推断还需更多地球化学证据的验证, 如碎屑矿物的证据。
4 结论相对于全新世(除表层47 cm外), 末次盛冰期/冰消期的TOC含量较高, 可归因于该时期冲绳海槽底水为缺氧环境, 有利于有机碳的埋藏; 在全新世, 氧化性的底水环境不利于有机碳积累。从末次盛冰期以来, 沉积速率变化小(16.5~32.5 cm/ka), 对沉积物中有机碳的组成和含量影响也很小。在缺氧底层水环境下, TOC含量无明显的深度变化, 表明埋藏后的有机碳未经历明显的后续成岩矿化。
冲绳海槽沉积物中各形态磷份数与其他边缘海沉积物无明显差异。Ex-P含量最低, 随时间变化不明显。末次盛冰期/冰消期缺氧底水不利于铁氧化物的氧化性再生及对磷的再吸附, 导致该时期的Fe-P含量低于全新世。氧化性底水条件可促进Au-P的溶解, 而缺氧底水条件下Fe-P的还原溶解可促进Au-P的形成, 导致了末次盛冰期/冰消期Au-P含量高于全新世。Org-P含量与TOC的正相关性表明有机碳的埋藏/矿化是Org-P的重要控制因素。陆源碎屑向外海传输减弱, 使得冲绳海槽沉积物中De-P的含量低于长江河口及东海陆架。气候条件以及风化作用等影响使得末次盛冰期/冰消期的De-P并不高于全新世的含量。
在约9.3 ka BP(岩芯200 cm深度), 海平面上升和沉积速率无急剧变化, 而TOC、Fe-P、Org-P、De-P以及FeHR在此处均出现明显的极小值, 这可能是在重力流作用下陆坡物质坡移导致的。
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