2025, Vol. 49
文章信息
- 马欣云, 陈渊戈, 李圣法, 姜亚洲, 吴立冬, 王云龙, 全为民, 欧阳珑玲. 2025.
- MA Xinyun, CHEN Yuange, LI Shengfa, JIANG Yazhou, WU Lidong, WANG Yunlong, QUAN Weimin, OUYANG Longling. 2025.
- 聚多巴胺修饰的磁性纳米颗粒(PDA@Fe3O4-MNP)对亚历山大藻吸附的影响因素
- Factors influencing the adsorption of Alexandrium spp. by polydopamine-modified magnetic nanoparticles (PDA@Fe3O4-MNP)
- 海洋科学, 49(5): 47-55
- Marine Sciences, 49(5): 47-55.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20250124001
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文章历史
- 收稿日期：2025-01-24
- 修回日期：2025-04-07
2. 中国水产科学研究院东海水产研究所 农业农村部东海渔业资源开发利用重点实验室, 上海 200090;
3. 中国水产科学研究院农村部水产品质量安全控制重点实验室, 北京 100141
2. Key Laboratory of East China Sea Fishery Resources Exploitation, Ministry of Agriculture, East China Sea Fisheries Research Institute Chinese Academy of Fishery Sciences, Shanghai 200090, China;
3. Key Laboratory of Control of Quality and Safety for Aquatic Products, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, China Academy of Fishery Science, Beijing 100141, China
亚历山大藻(Alexandrium)是甲藻门(Dinophyta)、甲藻纲(Dinophyceae)的单细胞藻类, 包括多个不同的物种, 具有复杂的细胞结构和生活史。亚历山大藻可以在特定条件下大量繁殖, 形成赤潮, 部分种类可以产生毒素, 对海洋生物和人类健康产生负面影响[1]。在19世纪90年代, 链状亚历山大藻(Alexandrium catenella)、微小亚历山大藻(Alexandrium minutum)和链状裸甲藻(Gymnodinium catenatum)在澳大利亚出现突发性增殖, 为当地海洋生态和经济带来负面影响, 研究人员推测这些有毒甲藻是通过船舶压载水及其中的沉积物运输入侵[2]。船舶压载水是保持船舶平衡的重要手段[1], 其中可携带大量生物, 是外来微藻物种入侵的主要途径之一[3]。为减少船舶压载水引发的生态风险, 常用的处理方法有物理处理法、化学处理法和组合处理法。尽管沉降、离心、浮选、过滤等物理方法能有效去除微藻, 但普遍耗时较长[4]; 添加絮凝剂等化学方法则可能对水体产生二次污染[5]。因此, 迫切需要开发更高效、环保的船舶压载水处理技术。
磁性纳米颗粒(Magnetic Nanoparticles, MNP)以其快速分离和对环境友好的特点成为备受关注的替代方案[6, 7]。按照合成磁性纳米颗粒的化学成分分类, 已报道的人工合成的磁性纳米颗粒包括Fe、Co、Ni等金属纳米颗粒; Fe3O4、γ-Fe2O3、Mn3O4、MnO等金属氧化物纳米颗粒; CoFe2O4、MnFe2O4等铁氧体纳米颗粒以及金属合金纳米颗粒[8]。其中, Fe3O4常被用于制作磁性颗粒, 并在医学领域、环保方面、能源和信息技术领域等方面得到广泛应用[9]。然而, 未被功能化修饰的磁性Fe3O4纳米颗粒因易团聚、易被酸碱腐蚀或被空气氧化而导致性能不稳定[10], 需通过功能性改性提高稳定性和实用性[11]。其中, 聚多巴胺(polydopamine, PDA)是多巴胺在温和的弱碱性条件下氧化聚合而成的, 是一种具有酚醌共存结构的无毒、高生物相容性材料, 其酚醌结构可以提高Fe3O4纳米颗粒的稳定性, 因此修饰后具有更好的吸附性[12]。已有研究证实, PDA修饰的磁性纳米颗粒(PDA@Fe3O4-MNP)可通过分子间作用力高效吸附水体中粒径为20~200 µm的微塑料[13]。亚历山大藻细胞大小介于20~50 µm[14], 与PDA@Fe3O4-MNP所能吸附的微塑料粒径范围相符。同时, 亚历山大藻与聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚氯乙烯和聚苯乙烯等微塑料表面均带负电荷[15], 两者具有相似表面特征。鉴于此, 我们推测PDA@Fe3O4-MNP对亚历山大藻同样具有良好的吸附效果。
本研究通过单因素实验设计, 测试PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率, 探讨磁性纳米颗粒浓度、pH、盐度、藻细胞密度及接触时间等因素对吸附率的影响, 确定高效吸附的条件及其实际应用潜力。研究结果将为利用功能化的Fe3O4纳米颗粒高效吸附有害藻类提供科学依据, 同时为船舶压载水中有害藻类的生态治理技术开发提供技术支撑, 助力压载水生物风险防控及绿色航运发展。
1 材料与方法 1.1 藻种培养实验所用的微小亚历山大藻(Alexandrium minutum GY-H46)、链状亚历山大藻(Alexandrium catenella GY-H25)、塔玛亚历山大藻(Alexandrium tamarense GY-H31)于2023年5月购自光语生物科技有限公司。藻类培养所需培养基参考GUILLARD和RYTHER的改良f/2培养基。将30.0 g海盐溶于1 L超纯水中, 调节海水pH至8.0, 使用0.45 μm滤膜进行过滤后, 于121 ℃高压灭菌锅中灭菌20 min。待海水冷却后, 加入NaNO3(75 g/L)溶液1 mL、NaH2PO4(5 g/L)溶液1 mL、微量元素溶液1 mL、维生素溶液0.5 mL, 配制成改良f/2培养基。接入微小亚历山大藻、链状亚历山大藻、塔玛亚历山大藻, 于20 ℃的恒温光照培养箱中, 光照强度3 000~3 500 lx, 光暗周期L∶D=14 h∶10 h, 进行培养。
1.2 磁性纳米颗粒的合成及特征将FeCl2和FeCl3(Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)摩尔比=1∶4)溶解于去离子水和乙醇(体积比1∶1)的混合液中, 加入NH3⋅H2O, 在氮气环境下于25 ℃搅拌1 h, 随后用磁场分离并清洗, 制备Fe3O4纳米颗粒。L-赖氨酸溶解于去离子水和乙醇(体积比1∶1)的混合液中, 于25 ℃搅拌后缓慢加入多巴胺溶液(1 mg/mL), 继续在90 ℃下搅拌3 h, 并通过1 000 g高速离心分离PDA。然后, 将Fe3O4纳米颗粒与PDA混合, 在90 ℃搅拌3 h, 所得产物经磁场收集, 并用乙醇和水清洗3次, 最终分散于乙醇中备用。PDA@Fe3O4-MNP直径约为10 nm, 较大的粒径可缩短磁响应时间。同时其接触角小于90°, 为亲水物质, 能够通过氢键作用轻易吸引附近的颗粒, 并形成聚集体[13]。
1.3 单因素实验设计为了研究PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率, 针对不同影响因素——pH、盐度、磁性纳米颗粒浓度(以下简称MNP质量浓度)和藻细胞密度分别设计5个水平进行实验(表 1)。pH值选择范围是7.4~8.6, 梯度设置为7.4、7.7、8.0、8.3、8.6, 模拟正常情况下海水的弱碱性环境以及随着二氧化碳浓度的增加导致海水酸化下的环境[16, 17]。本实验的盐度选择范围是5~35, 梯度设置为5、15、25、35, 模拟从淡水、河口到典型海洋环境的不同水体[18]。藻细胞密度选择范围是102~106个/L, 梯度设置为102、103、104、105、106个/L, 模拟从洁净海水到不同藻细胞丰度的水生态环境[19]。MNP质量浓度选择范围是0.01~0.20 mg/mL, 梯度设置为0.01、0.05、0.10、0.15、0.20 mg/mL, 测试不同剂量MNP对3种亚历山大藻的吸附率, 确定有效浓度。为了研究不同接触时间对吸附率的影响, 本实验的接触时间选择范围是20~180 s, 设置接触时间分别为20、40、60、80、100、120、140、160、180 s。实验时, 除变量外, 其余因素设置为pH8.0、盐度30、藻细胞密度106个/L、MNP质量浓度0.20 mg/mL、接触时间180 s。
| MNP质量浓度/(mg·mL–1) | pH | 盐度 | 藻细胞密度/(个/L) |
| 0.01 | 7.4 | 5 | 1×102 |
| 0.05 | 7.7 | 15 | 1×103 |
| 0.10 | 8.0 | 25 | 1×104 |
| 0.15 | 8.3 | 35 | 1×105 |
| 0.20 | 8.6 | / | 1×106 |
根据单因素实验设计, 配置相应的实验体系, 充分混匀, 使MNP与亚历山大藻充分接触。静置接触过程中, 体系整体保持较为均一的分散状态, 未观察到明显的沉降现象或絮凝现象。静置后置于磁力架上吸附1 min后将实验体系中的液体完全吸出, 在磁力架作用下, MNP与藻细胞结合物被迅速吸附至管壁, 实验体系在15 s内澄清。随后将澄清液体完全移除, 使用浮游植物计数框观察未被吸附的藻细胞数量[20]。每个实验组重复5次, MNP对亚历山大藻的吸附率x通过下式可得:
使用了Kruskal-Wallis检验对5个因子的不同水平进行了统计检验(IBM SPSS Statistics 26), 并通过Bonferroni校正法调整显著性值。采用Origin2018软件绘图。
2 结果与分析 2.1 pH对吸附率的影响图 1表明不同pH值下PDA@Fe3O4-MNP对3种不同种亚历山大藻的吸附率。不同pH下, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻、链状亚历山大藻、塔玛亚历山大藻的吸附率存在差异。在pH值为7.4~8.6的范围内, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻的吸附率接近1.000, 在pH为8.0时和pH为8.6时存在显著差异(P<0.05), pH为8.0时吸附率最高, 吸附率为0.991, pH为8.6时吸附率最低, 吸附率为0.956。PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率随着pH的升高而降低, 在pH7.4和7.7时较高, 接近1.000, 但在pH8.0和8.3时略有下降, 在pH为8.6的吸附率显著低于pH为7.4时的吸附率(P<0.05); pH为7.4时, 吸附率最高, 吸附率为0.949, pH为8.6时吸附率最低, 吸附率为0.842。PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率低于对微小亚历山大藻以及链状亚历山大藻的吸附率。pH为8.0时吸附率最高, 吸附率为0.884。在pH为8.3和8.6时, PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率较低。
图 2表明不同盐度下PDA@Fe3O4-MNP对3种不同种亚历山大藻的吸附率。在不同盐度水平下, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻吸附率并没有显著差异, 吸附率都接近1.000, 较为稳定。但对链状亚历山大藻和塔玛亚历山大藻的吸附率随着盐度从5增加到35, 吸附率逐渐降低, 但降低的幅度和趋势有所不同。具体来说, 链状亚历山大藻在盐度为5时表现出较高的吸附率, 为0.960, 但随着盐度增加到15、25和35, 吸附率略有下降。在盐度为5时, PDA@ Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率最高, 吸附率为0.940, 显著高于盐度为35时的吸附率(P<0.05)。盐度为5时, PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率也显著高于盐度为35时的吸附率(P<0.05)。
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| 图 2 不同盐度下对3种亚历山大藻吸附率 Fig. 2 Adsorption rates of three Alexandrium algae at different salinity levels |
图 3可见在藻细胞密度为102~103个/L时, 3种亚历山大藻的吸附率都接近1.000, 说明MNP对这3种藻类在低密度下具有很高的吸附率。在不同藻细胞密度水平下, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻和链状亚历山大藻的吸附率并没有显著差异。当藻细胞密度增加到104和106个/L时, 吸附率略有下降, 但对微小亚历山大藻以及链状亚历山大藻的吸附率仍接近1.000。PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率在不同藻细胞密度水平上存在差异。随着藻细胞密度的增加, PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率逐渐降低。藻细胞密度为1×106个/L时的吸附率最低, 吸附率为0.871, 显著低于藻细胞密度为1×102、1×103个/L时的吸附率(P<0.05)。
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| 图 3 不同藻细胞密度下对3种亚历山大藻吸附率 Fig. 3 Adsorption rates of three Alexandrium algae at different algal cell densities |
图 4可见不同MNP质量浓度下PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率。总体来看, 随着MNP质量浓度的增加, 3种藻类的吸附率均有所提升, 但不同质量MNP浓度下, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻、链状亚历山大藻、塔玛亚历山大藻的吸附率存在差异。具体来看, 微小亚历山大藻在低MNP质量浓度下吸附率较低, 吸附率随着质量浓度增加而增大, 在0.15和0.20 mg/mL时其吸附率显著高于质量浓度为0.01 mg/mL时(P<0.05), 吸附率分别为0.987和0.989, MNP质量浓度为0.01 mg/mL时, 吸附率最低, 吸附率为0.515。PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率在所有MNP质量浓度均较高, 且随着MNP质量浓度的增加, 吸附率持续上升, 表现出良好的吸附率。在0.15和0.20 mg/mL时的吸附率显著高于质量浓度为0.01 mg/mL时(P<0.05), 吸附率分别为0.952和0.967, 当MNP质量浓度为0.01 mg/mL时吸附率最低, 吸附率为0.687。PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率MNP质量浓度为0.01 mg/mL时最低, 吸附率为0.725, 但MNP质量浓度达到0.20 mg/mL时吸附率显著提高(P<0.05), 吸附率为0.891。
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| 图 4 不同MNP质量浓度下对3种亚历山大藻吸附率 Fig. 4 Adsorption rates of three Alexandrium algae at different magnetic nanoparticle (MNP) concentrations |
图 5表明MNP在不同接触时间下对3种不同种亚历山大藻的吸附率。随着接触时间的延长, 3种藻类的吸附率均逐渐上升, 但不同接触时间下, PDA@Fe3O4-MNP对藻类的吸附率存在显著差异(P<0.05)。随着接触时间增加, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻的吸附率逐渐提高, 当接触时间大于140 s时吸附率趋于稳定。PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻的吸附率最低为0.853, 最高为0.989。接触20和40 s时PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻的吸附率均显著低于接触140和180 s时的吸附率(P<0.05)。随着接触时间增加, PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率逐渐提高。PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率最低为0.860, 最高为0.978。接触20、40、60 s时PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率均显著低于接触180 s时的吸附率(P<0.05)。接触20 s时的吸附率也显著低于接触140及160 s时的吸附率(P<0.05)。PDA@Fe3O4-MNP对链状亚历山大藻的吸附率在接触时间 > 80 s时, 其吸附率 > 0.945。在接触时间 > 160 s时, 其吸附率 > 0.973, 逐渐趋于稳定。随着接触时间增加, PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率逐渐提高。PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率最低为0.558, 最高为0.913。接触20、40、60 s时PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率均显著低于接触180 s时的吸附率(P<0.05)。PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率在接触20 s的条件下显著低于接触140、160、180 s的条件下的吸附率(P<0.05)。3种亚历山大藻中, 塔玛亚历山大藻的吸附率则呈现出较慢的上升趋势。
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| 图 5 不同接触时间下对3种亚历山大藻吸附率 Fig. 5 Adsorption rates of three Alexandrium algae at different contact times |
MNP吸附物质的3个主要机制是静电作用、疏水性和氢键[21]。其中, pH值是影响表面电荷的重要因素, 它能够显著地影响微藻与MNP之间的静电相互作用。静电作用是指吸附剂的带电官能团与电荷相反的被吸附物之间的吸引[22]。在环境pH值变化影响下, 藻细胞和MNP的电离度和表面电荷发生变化[23]。通过Zeta电位测试可知, 在pH为7.4~8.6的环境中, 3种亚历山大藻和PDA@Fe3O4-MNP的Zeta电位均为负值, 其中塔玛亚历山大藻的Zeta电位介于–8 ~ –11 mV, 微小亚历山大藻介于–8 ~ –11 mV, 链状亚历山大藻介于–6 ~ –7 mV, PDA@Fe3O4-MNP的Zeta电位介于–5 ~ –11 mV(数据未发表)。虽然亚历山大藻和PDA@Fe3O4-MNP的表面电荷均随pH值变化, 但两者带负电荷的特性没有改变, 这使得它们之间的静电作用较弱[22]。吸附实验结果表明PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率均大于0.7, 说明在PDA@Fe3O4-MNP吸附亚历山大藻的过程中, 除了静电作用外, pH值可能主要通过其他机制影响MNP的吸附效率。KOOH等[21]也发现尽管增加甲基紫溶液的离子强度抑制了吸附剂与其产生的静电作用, 但吸附剂仍保持较高的吸附率。研究表明, 在高pH下, 壳聚糖的负电荷可以与细胞膜的正电位点形成氢键, 促进MNP与细菌的吸附[24]。综上分析, 静电作用可能并非PDA@Fe3O4-MNP吸附亚历山大藻的主要机制, pH值也不是吸附过程中的主要限制因素。疏水性/氢键可能在一定程度上弥补了静电排斥的影响, 从而促进吸附过程[25]。从接触角的测试结果来看, 塔玛亚历山大藻与水的接触角为101.2°, 大于90°, 呈现弱疏水性, 微小亚历山大藻、链状亚历山大藻与水的接触角分别为63.31°、67.29°, 小于90°, 呈现亲水性(数据未发表)。因此, 3种藻之间不同的疏水性可能是导致MNP对它们吸附率差异的主要原因。此外, 还需考虑藻液密度、黏度等理化特性, 这些因素可能影响MNP磁性的稳定性和聚集, 从而干扰MNP对藻类的吸附效果[26]。
3.2 盐度对吸附率的影响PDA具有典型的层状结构, 层间通过π-π堆积和氢键作用交错排列形成纳米级孔隙[27]。氯离子通过扩散、毛细作用、渗透等不同的作用形式侵入孔隙[28, 29]。POJCHANUN等[30]研究中发现氯离子能渗透到PDA内部发生反应, 与氯离子接触的PDA对细菌的黏附率比未与氯离子接触的PDA低。因此, 在高盐度环境中PDA结构遭到破坏, 导致PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻吸附能力下降。此外, 盐度升高还可能降低纳米颗粒的表面电荷, 进而影响其对亚历山大藻的吸附效果[31]。
3.3 藻细胞密度与MNP质量浓度对吸附率的影响随着MNP质量浓度的增加, PDA@Fe3O4-MNP对3种藻类的吸附率均有提高。在PEI@Fe3O4-MNP吸附绿藻与蓝藻的研究中, MNP质量浓度为0.20 mg/mL时的吸附率明显高于0.10 mg/mL时的吸附率[32]。本研究中, 提高PDA@Fe3O4-MNP质量浓度能显著提升其对微小亚历山大藻和链状亚历山大藻的吸附率, 但对塔玛亚历山大藻的吸附率变化则没有另外两种藻类明显。在形态上, 微小亚历山大藻细胞长约为24 µm、宽21 µm; 链状亚历山大藻细胞长度通常为27 ~ 35 µm、宽30 ~ 37 µm; 塔玛亚历山大藻细胞长约为34~41 µm、宽32~38 µm[14]。因此, 微小亚历山大藻表面积最小, 链状亚历山大藻其次, 塔玛亚历山大藻最大。相较而言, 塔玛亚历山大藻所需要的吸附位点更多, 吸附它需要更高浓度的MNP。
在MNP质量浓度较低时, MNP不能吸附所有藻细胞, 随着MNP质量浓度不断增加, 其有效接触表面积增大, 吸附位点不断增加, 从而吸附率也跟着上升[33]。然而MNP质量浓度的增加并不能无限地提高吸附率, 在达到峰值后维持稳定[34, 35]。王晓宇[35]通过Fe3O4@PP-s收集微藻的实验中, Fe3O4@PP-s投加量为1.8 g/L时, 吸附率为95.40 %, 继续提高投加量至2.5 g/L, 吸附率无显著提高。本研究中, MNP质量浓度由0.01 mg/mL增加至0.15 mg/mL时, 微小亚历山大藻和链状亚历山大藻的吸附率逐步增加; 继续增加至0.20 mg/mL时, 对两者的吸附率无显著性提高, 表明PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻和链状亚历山大藻的吸附率已达峰值。在MNP质量浓度由0.01 mg/mL增加至0.20 mg/mL时, PDA@Fe3O4-MNP对塔玛亚历山大藻的吸附率未维持稳定, 说明其吸附率的峰值有待探究。已有研究表明, 当MNP质量浓度过高时, 可能会导致溶液过饱和, 从而引起粒子间的聚集或自聚集, 反而降低吸附率[36]。如在LIU[37]的研究中, 在酸改性粉煤灰修饰Fe3O4的MNP质量浓度达到0.20 mg/mL后, 吸附率随着MNP剂增加反而下降。本研究中, 当MNP质量浓度范围为0.01~0.20 mg/mL时, PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率没有降低, 推测在实验范围内的MNP最高浓度仍未达到过饱和状态。
3.4 接触时间对吸附率的影响在较短接触时间(≤60 s)下, PDA@Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻与链状亚历山大藻的吸附率约为塔玛亚历山大藻的1.5倍, 这与藻细胞的表面积大小顺序相符。随着接触时间的增加, PDA@Fe3O4-MNP对3种亚历山大藻的吸附率均逐渐增加。不同的是, 对微小亚历山大藻的吸附率在140 s达峰值后趋于稳定, 对链状亚历山大藻的吸附率在160 s达峰值后趋于稳定, 对塔玛亚历山大藻的吸附率仍有提升的趋势。接触时间为30 min内, 酸改性煤粉灰修饰的MNP对藻细胞的吸附率随接触时间的增加而增加, 但当接触时间大于30 min, 吸附率几乎不变[38]。造成这一现象的原因是接触初始阶段MNP迅速接触并附着于藻细胞表面, 但随着时间延长, 吸附位点逐渐饱和, 吸附率趋于平稳[38]。因此, 使用MNP进行压舱水微藻处理过程中, 接触时间需要控制在一个合适的范围内, 过长的接触时间并不会取得更好的效果, 反而会增加吸附微藻的成本。
4 结论本研究通过单因素实验, 探讨了不同pH、盐度、藻细胞密度、磁性纳米颗粒浓度和接触时间对PDA@Fe3O4-MNP吸附微小亚历山大藻、链状亚历山大藻与塔玛亚历山大藻效率的影响。结果表明, 在5个因素中, pH、磁性纳米颗粒浓度和接触时间的变化对3种亚历山大藻的吸附率都有显著影响(P<0.05), 盐度的变化对微小亚历山大藻的吸附率没有显著影响, 藻细胞密度的变化对塔玛亚历山大藻的吸附率有显著影响(P<0.05)。总体来看, PDA@ Fe3O4-MNP对微小亚历山大藻的吸附率最高, 对链状亚历山大藻的吸附率其次, 对塔玛亚历山大藻的吸附率最低。在自然水环境中, 各因素往往呈现出复杂的交互作用, 未来应通过正交实验等系统量化各因素对吸附率影响的主次效应及其交互影响, 进一步优化最佳吸附条件, 提升PDA@ Fe3O4-MNP的实际应用潜力。
| [1] |
朱兴彪, 郑玉忠, 谢丽玲, 等. 有害赤潮藻种塔玛亚历山大藻的研究进展[J]. 生物技术进展, 2014, 4(6): 421-428. ZHU Xingbiao, ZHENG Yuzhong, XIE Liling, et al. Research progress of Alexandrium tamarense, an algae species for harmful algal blooms (HAB)[J]. Biotechnology Progress, 2014, 4(6): 421-428. |
| [2] |
HALLEGRAEFF G M. Transport of toxic dinoflagellates via ships' ballast water: bioeconomic risk assessment and efficacy of possible ballast water management strategies[J]. Marine Ecology Progress Series, 1998, 168: 297-309. DOI:10.3354/meps168297 |
| [3] |
TSOLAKI E, DIAMADOPOULOS E. Technologies for ballast water treatment: A review[J]. Journal of Chemical Technology and Biotechnology, 2010, 85(1): 19-32. DOI:10.1002/jctb.2276 |
| [4] |
SHAILENDRA K A, MADHU K, GURSHARAN S
. Value added products from bioalgae based biorefineries: Opportunities and challenges[M]. Singapore: Springer, 2024.
|
| [5] |
SINGH G, PATIDAR S K. Microalgae harvesting techniques: A review[J]. Journal of Environmental Management, 2018, 217: 499-508. |
| [6] |
ZHANG B, WANG Y, ZHANG J, et al. Well-defined 3-Aminopropyltriethoxysilane functionalized magnetite nanoparticles and their adsorption performance for partially hydrolyzed polyacrylamide from aqueous solution[J]. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2020, 586: 124288. DOI:10.1016/j.colsurfa.2019.124288 |
| [7] |
GUO S, XU H, ZHANG F, et al. Preparation and adsorption properties of nano magnetite silica gel for methylene blue from aqueous solution[J]. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2018, 546: 244-253. |
| [8] |
吴潜. 磁性纳米材料研究进展及展望[J]. 化学工业, 2017, 35(6): 19-22. WU Qian. Research progress and prospects of magnetic nanomaterials[J]. Chemical Industry, 2017, 35(6): 19-22. |
| [9] |
李泽宇, 王光硕. Fe3O4纳米粒子的制备及其应用研究进展[J]. 云南化工, 2024, 51(10): 39-42. LI Zeyu, WANG Guangshuo. Research progress on the preparation and applications of Fe3O4 nanoparticles[J]. Yunnan Chemical Industry, 2024, 51(10): 39-42. |
| [10] |
朱庆鹏, 王冲, 陈志明, 等. 磁性Fe3O4纳米粒子的功能化修饰研究进展[J]. 合成化学, 2022, 30(4): 323-334. ZHU Qingpeng, WANG Chong, CHEN Zhiming, et al. Advances in the functional modification of magnetic Fe3O4 nanoparticles[J]. Synthetic Chemistry, 2022, 30(4): 323-334. |
| [11] |
WU W, WU Z, YU T, et al. Recent progress on magnetic iron oxide nanoparticles: synthesis, surface functional strategies and biomedical applications[J]. Science Technology of Advanced Materials, 2015, 16(2): 02350. |
| [12] |
杜思南, 罗阳, 左芳, 等. 聚多巴胺包覆Fe3O4纳米粒子异相芬顿催化降解亚甲基蓝[J]. 精细化工, 2017, 34(6): 676-681. DU Sinan, LUO Yang, ZUO Fang, et al. Polydopamine-coated Fe3O4 nanoparticles as heterogeneous Catalysts for degradation of methylene blue[J]. Fine Chemicals, 2017, 34(6): 676-681. |
| [13] |
CHEN Y, OUYAN L, LI N, et al. pH-responsive magnetic artificial melanin with tunable aggregation-induced stronger magnetism for rapid remediation of plastic fragments[J]. Journal of Hazardous Material, 2022, 435: 128962. DOI:10.1016/j.jhazmat.2022.128962 |
| [14] |
杨世民, 李瑞香, 董树刚
. 中国海域甲藻[M]. 北京: 海洋出版社, 2016. YANG Shimin, LI Ruixiang, DONG Shugang . Dinoflagellates in Chinese waters[M]. Beijing: China Ocean Press, 2016. |
| [15] |
WU L, PATEL K, ZANDIEH M, et al
. Promotion of DNA adsorption onto microplastics by transition metal ions[J]. Microplastics, 2023, 2(1): 158-167. DOI:10.3390/microplastics2010012 |
| [16] |
ORR J C, FABRY V J, AUMONT O, et al. Anthropogenic ocean acidification over the twenty-first century and its impact on calcifying organisms[J]. Nature, 2005, 437(7059): 681-686. DOI:10.1038/nature04095 |
| [17] |
CAI W, HU X, HUANG W, et al. Acidification of subsurface coastal waters enhanced by eutrophication[J]. Nature Geoscience, 2011, 4(11): 766-770. DOI:10.1038/ngeo1297 |
| [18] |
DURACK P J, WIJFFELS S E, MATEAR R J
. Ocean salinities reveal strong global water cycle intensification during 1950 to 2000[J]. Science, 2012, 336(6080): 455-458. DOI:10.1126/science.1212222 |
| [19] |
HEISLER J, GLIBERT P, BURKHOLDER J, et al. Eutrophication and harmful algal blooms: A scientific consensus[J]. Harmful Algae, 2008, 8(1): 3-13. DOI:10.1016/j.hal.2008.08.006 |
| [20] |
张榆霞, 金玉, 施择, 等. 富营养化水体藻类显微镜计数方法改进研究[J]. 福建分析测试, 2014, 23(1): 13-16. ZHANG Yuxia, JIN Yu, SHI Ze, et al. Improvement of method for algae microscope count in eutrophic water body[J]. Fujian Analysis and Testing, 2014, 23(1): 13-16. |
| [21] |
KOOH M R R, DAHRI M K, LIM L B L
. Removal of methyl violet 2B dye from aqueous solution using Nepenthes rafflesiana pitcher and leaves[J]. Applied Water Science, 2017, 7(7): 3859-3868. DOI:10.1007/s13201-017-0537-1 |
| [22] |
CHU F, WAN T, CHEN H, et al. Magnetophoretic harvesting of nannochloropsis oculata using iron oxide immobilized beads[J]. Water, 2020, 12: 236. DOI:10.3390/w12010236 |
| [23] |
WANG S K, WANG F, HU Y R, et al. Harvesting microalgae by magnetic separation: A review[J]. Algal Research, 2015, 9: 178-185. DOI:10.1016/j.algal.2015.03.005 |
| [24] |
DESTER E, ALOCILJA E. Current methods for extraction and voncentration of foodborne bacteria with glycan-coated magnetic nanoparticles: A Review[J]. Biosensors (Basel), 2022, 12(2): 112. |
| [25] |
项磊, 杨黎彬, 陈家斌, 等. 碳中和背景下微藻技术对PPCPs的污染控制[J]. 净水技术, 2021, 40(11): 6-15. XIANG Lei, YANG Libin, CHEN Jiabin, et al. Pollution control of PPCPs by microalgae technology in the context carbon neutrality[J]. Water Purification Technology, 2021, 40(11): 6-15. |
| [26] |
BALDASSARRE F, CACCIOLA M, CICCARELLA G. A predictive model of iron oxide nanoparticles flocculation tuning Z-potential in aqueous environment for biological application[J]. Journal of Nanoparticle Research, 2015, 17(9): 377. DOI:10.1007/s11051-015-3163-6 |
| [27] |
KONG J H. Electrospinning‑derived hybrid nanofibers with tailored morphologies: mechanism and electrochemical properties[D]. Singapore: Nanyang Technological University, 2012.
|
| [28] |
钟丽娟, 黄庆华, 顾祥林, 等. 盐雾环境下混凝土中氯离子侵蚀加速试验的综述[J]. 结构工程师, 2009, 25(3): 144-149. ZHONG Lijuan, HUANG Qinghua, GU Xianglin, et al. Analysis of accelerated chlor ide penetration tests for concrete in salt-fog environment[J]. Structural Engineers, 2009, 25(3): 144-149. |
| [29] |
董伟, 付前旺, 刘鑫, 等. 水和氯离子在风积沙混凝土中的迁移规律[J]. 排灌机械工程学报, 2022, 40(9): 908-914. DONG Wei, FU Qianwang, LIU Xin, et al. Migration law of water and chloride ions in aeolian sand concrete[J]. Journal of Drainage and Irrigation Machinery Engineering, 2022, 40(9): 908-914. |
| [30] |
POJCHANUN K. 3D printed magnetic digital microfluidics for biomedical applications[D]. Singapore: Nanyang Technological University, 2020.
|
| [31] |
PARIZAD A, GHAHFAROKHI A K, SHAHBAZ K, et al. Experimental investigation of the effect of TiO2 nanofluid and KCl salt on polymeric water-based drilling fluid properties[J]. Oil & Gas Science and Technology – Revue d'IFP Energies Nouvelles, 2019, 74(1): 9. |
| [32] |
GERULOVA K, KUCMANOVA A, SANNY Z, et al. Fe3O4-PEI nanocomposites for magnetic harvesting of chlorella vulgaris, chlorella ellipsoidea, microcystis aeruginosa, and auxenochlorella protothecoides[J]. Nanomaterials, 2022, 12(11): 1786. DOI:10.3390/nano12111786 |
| [33] |
况洪海, 谢磊, 熊小晗, 等. Fe3O4@SA/MWCNTs复合凝胶球的制备及对亚甲基蓝的吸附[J]. 水处理技术, 2023, 49(11): 66-72. KUANG Honghai, XIE Lei, XIONG Xiaohan, et al. Preparation of Fe3O4@SA/MWCNTs composite gel spheres and adsorption of methylene blue[J]. Water Treatment Technology, 2023, 49(11): 66-72. |
| [34] |
LEE Y, LEE K, HWANG Y, et al. Aminoclay-templated nanoscale zero-valent iron (nZVI) synthesis for efficient harvesting of oleaginous microalga, Chlorella sp. KR-1[J]. RSC Advance, 2014, 4(8): 4122-4127. DOI:10.1039/C3RA46602G |
| [35] |
王晓宇. Fe₃O₄@植物多酚自组装制备及其收集微藻性能与机制的研究[D]. 北京: 北京林业大学, 2022. WANG Xiaoyu. Study on the self-assembly synthesis of Fe₃O₄@plant polyphenol and the performance and mechanism for microalgae harvesting[D]. Beijing: Beijing Forestry University, 2022. |
| [36] |
ZHOU Y, LI T, SHEN J, et al. Core-shell structured magnetic carboxymethyl cellulose-based hydrogel nanosorbents for effective adsorption of methylene blue from aqueous solution[J]. Polymers (Basel), 2021, 13(18): 3054. DOI:10.3390/polym13183054 |
| [37] |
LIU D, WANG P, WEI G, et al. Removal of algal blooms from freshwater by the coagulation-magnetic separation method[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2013, 20(1): 60-65. DOI:10.1007/s11356-012-1052-4 |
| [38] |
陈龙飞, 陈广洲, 黄青. 基于粉煤灰和Fe3O4的磁捕剂制备及其吸附性能[J]. 安徽大学学报(自然科学版), 2022, 46(1): 47-53. CHEN Longfei, CHEN Guangzhou, HUANG Qing. Preparation and adsorption performance of magnetic composite material based on fly ash and Fe3O4[J]. Journal of Anhui University (Natural Science Edition), 2022, 46(1): 47-53. |