2026, Vol. 50
文章信息
- 李志林, 张潇文, 王晓霞, 赵玉庭, 张娟, 王晓艳, 秦华伟, 陶慧敏, 谷伟丽, 苏博. 2026.
- Li Zhilin, Zhang Xiaowen, Wang Xiaoxia, Zhao Yuting, Zhang Juan, Wang Xiaoyan, Qin Huawei, Tao Huimin, Gu Weili, Su Bo. 2026.
- 山东北部近岸海域沉积物中酸可挥发性硫化物的分布特征研究
- Distribution characteristics of acid-volatile sulfide in coastal sediments of northern Shandong
- 海洋科学, 50(2): 28-36
- Marine Sciences, 50(2): 28-36.
- http://dx.doi.org/10.11759/hykx20251209001
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文章历史
- 收稿日期：2025-12-09
- 修回日期：2026-01-30
沉积物中的硫化物是衡量沉积环境优劣情况的重要指标之一[1], 是反映海洋沉积环境氧化还原状态的“敏感指针”, 沉积物中的硫化物, 尤其是酸可挥发性硫化物(acid-volatile sulfide, AVS)对海洋生态系统有着深远影响。根据“操作定义”[2], AVS为沉积物中可与酸相互作用并以硫化氢形式释放出来的硫化物[3]。沉积物中AVS主要来源于硫酸盐还原细菌以硫酸根离子为电子受体氧化有机质的过程[4-5], 该过程是近海沉积物的主要矿化途径[6], 因此监测AVS含量能辅助判断海洋生态系统的健康程度, 为预防海洋生态退化拉响警报。同时, 沉积物中的AVS是控制沉积物中重金属在水与沉积物间分配行为的重要因素[7], AVS可以与许多重金属离子尤其是一些二价有毒重金属离子[8-9]相结合, 形成不易被生物利用的难溶性硫化物, 从而间接改变沉积物中重金属的化学活性和生物有效性[10-12]。
山东北部近岸海域处于衔接渤海和黄海的关键地带, 渔业、港口等资源丰富, 其生态稳定关乎区域渔业、航运等产业的可持续发展。然而, 随着沿海城市化、工业化进程加快, 海洋生态环境面临潜在威胁。渤海湾、莱州湾等海湾的半封闭性使得水体交换能力较弱, 为污染物的滞留和局部厌氧环境的形成提供了自然背景。来自沿岸工农业和城市生活的污染物通过径流输入持续增加硫化物形成的物质基础, 港口航运、水产养殖等开发活动也直接改变着沉积物环境, 这些因素共同加剧了AVS的生成及其结合重金属的潜在生态风险。因此, 系统查明AVS在该区域的分布特征, 是精准评估沉积物环境风险、支撑近海生态环境管理的迫切需求。近年来针对山东北部海域沉积环境的区域化研究较多, 但主要集中在重金属、粒度、营养盐[13-15]等方面, 目前, 针对这一海域AVS含量和分布的研究尚碎片化[16-17], 缺乏系统的AVS含量综合分析。本文利用2024年夏季(7—8月)山东北部近岸海域表层沉积物中AVS、有机碳等数据, 开展了该海域沉积物AVS含量与分布状况研究工作, 并分析了沉积物中AVS含量的影响因素, 以期为深入研究该海域沉积环境状况、为管理部门制定针对性的海洋环境管理与保护政策提供数据支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区域及站位布设本研究于2024年7—8月, 在山东北部近岸海域开展海洋沉积环境调查, 调查范围自滨州北部近岸海域向东至威海成山角南部海域。为更加科学地分析不同环境条件下沉积物中AVS的分布状况及影响因素, 综合考虑地理环境、径流影响、水动力条件等因素, 并结合沉积物中AVS的测定结果, 将调查海域从西到东划分为滨州-东营北部海域、黄河口海域、莱州湾海域以及烟台-威海北部海域4片研究海域, 分别布设了10个、14个、26个和37个调查站位(黄河口与莱州湾海域有2个共享站位)。研究区域及站位布设情况如图 1所示。
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| 图 1 研究海域及站位布设 Fig. 1 Study area and sampling stations 注: 该图基于山东省地理信息公共服务平台网站下载的审图号为鲁SG(2023)017号的矢量文件制作, 边界无修改(下同)。 |
沉积物样品的采集与处理按照《海洋监测规范》(GB 17378—2007)[18]的要求进行。采用抓斗式采泥器采集表层沉积物样品, 采集深度为5 cm以内。取刚采集的沉积物样品迅速装入100 mL烧杯中, 立刻采用便携式pH/ORP(雷磁, YHBJ-262型)测定氧化还原电位。AVS及有机碳样品存放于不透明的棕色广口玻璃瓶中, 用氮气充满瓶中空间, 采集完成后将样品瓶置于有冰袋的泡沫保温箱中, 运回实验室后冷冻保存。其余沉积物样品存放于双层聚乙烯袋中, 用于沉积物粒度、含水率的测定。
1.3 样品分析及数据处理沉积物AVS采用亚甲基蓝分光光度法测定。称取适量(2~5 g)混匀的湿样于硫化物前处理仪(北京斯珀特科技有限公司, HS-4AO)反应瓶中, 通氮气以驱除反应体系内的氧气, 样品中的硫化物与盐酸反应生成硫化氢气体, 并随氮气进入乙酸锌吸收液中。吸收液内AVS含量以亚甲基蓝分光光度法测定[18], 方法检出限为0.03 mg/kg。沉积物有机碳含量采用重铬酸钾氧化-还原容量法测定风干样品, 粒度采用激光粒度仪(珠海欧美克仪器有限公司, LS-909)测定并计算中值粒径, 沉积物含水率采用重量法测定。环境因子的平面分布状况通过ArcGIS 10.7软件绘制, AVS与各沉积环境因子之间的相关关系通过SPSS 23软件计算, 采用Pearson相关性分析和双侧显著性检验。
2 结果 2.1 沉积物各环境因子状况2024年7—8月, 山东北部近岸海域表层沉积物中AVS、有机碳及沉积物粒度数据如表 1所示。总体而言, 山东北部近岸海域表层沉积物中AVS的质量分数范围在未检出~699 mg/kg, 平均质量分数为(72.5±100) mg/kg, 较大的标准偏差反映了AVS空间分布上的高度不均匀性。其中, 滨州-东营北部海域AVS平均质量分数仅为(16.4±13.3) mg/kg, 为所划分的4片海域中AVS质量分数最低的海域, 而烟台-威海北部海域沉积物中AVS平均质量分数达到(100±80.3) mg/kg, 为4片研究海域中AVS质量分数最高的海域。
| 海域 | AVS质量分数/(mg·kg–1) | 有机碳质量分数/% | 中值粒径/μm | |||||
| 范围 | 平均值 | 范围 | 平均值 | 范围 | 平均值 | |||
| 滨州-东营北部 | 未检出~39.0 | 16.4±13.3 | 0.05~0.41 | 0.15±0.11 | 9.12~69.1 | 46.2±20.0 | ||
| 黄河口 | 未检出~147 | 44.9±53.9 | 0.02~0.56 | 0.26±0.16 | 6.80~98.0 | 39.9±30.1 | ||
| 莱州湾 | 未检出~699 | 67.3±143 | 0.05~1.10 | 0.22±0.20 | 13.3~74.2 | 43.6±22.7 | ||
| 烟台-威海北部 | 1.09~298 | 100±80.3 | 0.17~0.88 | 0.41±0.14 | 10.6~68.6 | 25.2±12.2 | ||
| 山东北部近岸 | 未检出~699 | 72.5±100 | 0.02~1.10 | 0.30±0.19 | 6.80~98.0 | 35.6±21.8 | ||
调查海域沉积物中有机碳质量分数范围为0.02%~1.10%, 平均为0.30%, 其中滨州-东营北部海域沉积物有机碳平均质量分数(0.15%)最低, 而烟台-威海北部海域平均质量分数(0.41%)最高。调查海域沉积物的中值粒径范围在(6.80~98.0)μm, 平均值为35.6 μm, 在区域上则表现为滨州-东营北部海域沉积物平均中值粒径最高而烟台-威海北部最低, 与AVS、有机碳明显不同。另外, 在黄河口和莱州湾海域测定了沉积物的氧化还原电位, 结果显示黄河口海域沉积物的氧化还原电位范围在–80.6~204.8 mV, 平均值为56.1 mV, 莱州湾海域沉积物的氧化还原电位范围在–50.4~440.3 mV, 平均值为76.1 mV。
2.2 沉积物中AVS与有机碳的空间分布特征2024年7—8月, 滨州-东营北部海域沉积物中AVS含量(图 2a)相对高值区位于调查海域西部的马颊河、徒骇河等河流的入海口附近海域, 其中AVS最高值位于滨州港附近海域, 自高值区向东至黄河故道附近海域, 沉积物中AVS含量整体呈梯度降低的变化趋势, 等值线基本与岸线垂直。有机质作为沉积物中硫化物形成的物质基础, 其质和量对AVS的含量和分布起着至关重要的作用。本次调查发现, 滨州-东营北部海域沉积物中的有机碳(图 2b)最高值同样出现在滨州港附近海域, 自高值区向东至黄河故道附近海域有机碳含量整体逐渐降低, 等值线基本与岸线垂直, 变化趋势与AVS一致。
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| 图 2 山东北部近岸海域沉积物中AVS、有机碳含量分布图 Fig. 2 Distributions of AVS and organic carbon in sediments of nearshore waters of northern Shandong |
黄河口海域沉积物中AVS的含量在空间分布上同样呈现出明显的梯度变化特征(图 2c)。AVS最高值出现在黄河口门东北部海域, 其含量自高值中心向周围海域逐渐降低, 尤其是自高值中心向西, AVS含量迅速降低, 至黄河故道近岸海域AVS含量降至最低。黄河口海域沉积物中有机碳(图 2d)含量最高值出现在黄河口门东北部海域, 与AVS最高值站位一致, 有机碳含量从高值中心向口门方向逐渐降低, 分布特征与AVS相近。
莱州湾沉积物中AVS的质量分数为(67.3± 143) mg/kg, 较大的标准偏差反映出了AVS存在明显的空间分布差异。从图中(图 2e)可以看出, 莱州湾内沉积物主要出现两处明显的AVS高值区, 其中一处高值区位于莱州湾东部的界河入海口、裕龙岛附近海域, AVS质量分数最高达到了699 mg/kg, 远高于其附近站位AVS的含量, 且近年来该区域沉积物中的AVS含量一直处于较高水平[19]。另一处AVS含量高值区位于莱州湾西南部广利港、潍坊港周边海域, AVS质量分数最高为281 mg/kg, 其含量从高值中心向周围逐渐降低。莱州湾中部海域沉积物中的AVS含量总体较低。莱州湾海域沉积物有机碳含量的最高值出现在界河入海口、裕龙岛附近海域, 与AVS的最高值所在站位一致, 有机碳质量分数次高值(0.40%)出现在广利港附近海域, 与AVS的次高值所在位置也表现一致, 莱州湾中部海域沉积物中的有机碳含量整体较低(图 2f)。
烟台-威海北部海域沉积物中AVS含量在空间上呈块状分布(图 2g), 高值区主要集中在烟台北部的套子湾、芝罘湾、四十里湾等湾区以及威海成山角南部海域, 而蓬莱、龙口及威海北部等海域沉积物AVS含量整体较低。烟台-威海北部海域沉积物有机碳整体含量高于其他3片海域, 该区域自西向东至威海双岛湾附近海域, 有机碳含量整体升高, 继续向东至成山角北侧, 有机碳含量逐渐降低, 转至成山角以南后有机碳含量再次出现升高(图 2h)。
3 讨论 3.1 山东北部近岸海域沉积物中AVS含量水平本次调查结果显示, 山东北部近岸海域沉积物中AVS平均含量(质量分数72.5 mg/kg)高于Li等[20]调查的渤海与莱州湾海域沉积物中AVS含量(质量分数23.4 mg/kg), 但低于Gao等[13]调查的莱州湾沉积物中AVS含量(质量分数95.7 mg/kg), 也低于阿萨鲁耶港[21](质量分数372 mg/kg)等港口及大亚湾(质量分数272 mg/kg)[2]、马銮湾(质量分数152 mg/kg)[22]和海口湾(质量分数203 mg/kg)[23]等一些较封闭型海湾沉积物中AVS的含量。在空间分布上, 烟台-威海北部海域沉积物中的AVS平均质量分数为100 mg/kg, 整体上明显高于其他3片研究海域, 达到滨州-东营北部海域AVS含量的6倍多。古丽[16]的研究同样发现烟台、威海海域沉积物中AVS的含量整体高于山东北部的其他海域。
沉积物中AVS是硫化物的生成以及氧化、扩散等作用综合影响的结果[16], 其含量、分布受地理环境、水动力条件、沉积类型、物质来源、生物状况以及生产活动等多种因素[24]的共同影响。相关性分析发现, 山东北部近岸海域沉积物中AVS与有机碳呈极显著正相关(表 3), 相关系数达到0.77(P < 0.01), 且4片海域AVS与有机碳均呈现不同程度的正相关性, 表明调查海域沉积物中有机质的含量对AVS的形成和积累起到了关键作用。同时, 山东北部近岸海域沉积物中值粒径与AVS呈一定的负相关, 但各区域相关性系数均较小, 沉积物粒径对AVS的影响有限。黄河口、莱州湾海域沉积物氧化还原电位与AVS均呈负相关, 尤其是黄河口海域两者相关系数达到–0.74(P < 0.01), 表明沉积物氧化还原条件对调查海域AVS的分布有一定影响。
| 海域 | 有机碳 | 氧化还原电位 | 中值粒径 |
| 山东北部近岸海域 | 0.77** | / | –0.21* |
| 滨州-东营北部海域 | 0.79** | / | –0.32 |
| 黄河口海域 | 0.85** | –0.74** | –0.01 |
| 莱州湾海域 | 0.95** | –0.38 | –0.15 |
| 烟台-威海北部海域 | 0.53** | / | –0.19 |
| 注: **为0.01水平上(双侧)极显著相关, *为0.05水平上(双侧)显著相关。 | |||
沉积物中的AVS主要来源于硫酸盐还原菌利用有机物质还原SO42–的过程, 因此有机质、硫酸盐等物质供给及氧化还原环境条件[25]对AVS的生成和积累至关重要, 其中有机碳的质和量从根本上决定了硫酸盐的还原速率[16]。本次调查发现, 滨州-东营北部海域沉积物中AVS的空间变化趋势与有机碳的变化趋势相近, 相关性分析结果显示, 该海域沉积物中AVS与有机碳含量呈显著正相关, 相关系数达到0.79(P < 0.01), 进一步说明有机质供给是影响滨州-东营北部海域沉积物中AVS的关键因素。
滨州-东营北部海域位于渤海湾内, 马颊河、徒骇河等河流以及滨州港向渤海湾排放了大量的有机物质, 渤海湾内水动力较弱, 大型涉海工程滨州港近似垂直于岸线向外延伸, 极大阻碍了入海物质的扩散, 导致入海有机物在河口、港口附近海域不断沉积, 形成有机碳含量高值区。而该海域沉积物类型也存在明显的空间差异, 其西部海域沉积物类型主要为粉砂(图 3), 较小的粒径增加了氧的渗透阻力。同时渤海湾内较弱的水动力减少了对表层沉积物的扰动, 更容易形成还原环境, 硫酸盐还原菌可以更加充分的利用有机质还原SO42−生成AVS从而形成高值区。AVS高值区以东的海域受大型河流以及人类工程的影响较小, 有机碳含量总体较低, 而沉积物类型主要为粒径较大的砂质粉砂和粉砂质砂, 随着有机碳供给的减少和沉积物粒径的增大, AVS的生成也相应降低。李祖华等[26]、曾广锐等[23]的研究同样发现径流入海口、港口区沉积物中的AVS含量明显高于其邻近海域。
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| 图 3 滨州-东营北部海域沉积物类型 Fig. 3 Types of sediments in the northern waters of Binzhou and Dongying |
黄河口海域沉积物中的AVS含量高值区并未直接出现在黄河口门处, 而是出现在口门东北部离岸海域, 武倩倩等[17]的研究同样发现在该位置存在沉积物AVS的高值区。黄河口海域沉积物中AVS的分布情况受黄河径流有机质输入、河口水动力条件等因素的共同影响。一方面, 黄河径流携大量有机质、活性铁等物质入海, 受河口水体交换能力、颗粒物沉降速率等因素影响, 入海物质的沉降过程发生偏移扩散[14], 导致入海有机污染物在口门东北部海域聚集。本次调查结果显示, 在黄河口门附近海域, 沉积物中的有机碳质量分数最低仅为0.12%, 而黄河口门东部及北部海域, 沉积物中有机碳含量基本在质量分数0.40%以上, 最高能达到0.56%, 沉积物有机碳与AVS的相关系数达到0.85, 呈极显著正相关, 充足的有机碳供给为AVS的生成提供了物质基础。
另一方面, 黄河口海域沉积物AVS与氧化还原电位的相关系数达到−0.74, 呈极显著负相关。黄河携带大量泥沙入海, 在河口处泥沙快速堆积, 底床沉积物压实率较低, 松散度较高[27], 氧的渗透交换作用较强。同时, 相较于徒骇河等河流入海口, 黄河入海口海域具有更强的水动力环境, 近河口区水深较浅, 水动力对表层沉积物的扰动作用大[24], 使得入海口附近沉积物具有更高的氧化还原电位。而远河口区水动力相对较弱, 表层沉积物受到的扰动作用降低, 沉积物氧化还原电位也随之降低, 较低的氧化还原电位为硫酸盐还原作用的发生和硫化物的形成提供了环境条件[6]。因此, 黄河径流带来的有机质供给以及水动力条件对沉积物氧化还原状态的影响是控制黄河口海域沉积物中AVS含量和分布的关键因素。
3.4 莱州湾海域沉积物中AVS影响因素分析莱州湾是典型的半封闭海湾, 沿岸有众多入海河流, 陆地与海洋具有较强的相互作用, 陆源输入性物质对沉积环境影响显著。本次调查结果显示, 莱州湾沉积物中的AVS与有机碳含量呈明显的线性正相关, Pearson相关系数达到了0.95(P < 0.01), 反映出有机质供给是莱州湾海域沉积物中AVS含量的主要控制因素。
莱州湾2处沉积物AVS高值区的环境条件具有诸多共性, 一是均在入海口附近, 二是有岸线或人工建筑阻挡, 水动力较弱, 三是受人类活动影响明显。广利港位于莱州湾西南侧广利河入海口附近海域, 广利河、小清河等入海径流及港口长期的生产作业活动向港口附近海域排放了大量含硫物质及有机污染物[28]。而莱州湾西南侧岸线平滑, 与之近乎垂直的广利港等大型港口工程阻挡了入海物质向周围海域扩散, 导致有机污染物无法及时交换到外海而在港口附近不断沉积。界河两岸密集分布着化工厂、食品厂、矿山尾矿库等各类污染源, 随着沿岸工农业的不断发展, 工业废弃物及农业化肥的使用使得大量有机污染物进入界河[29], 并随径流进入莱州湾。受界河口门北部岸线的阻挡, 随界河进入莱州湾的有机污染物无法及时扩散到外海而不断沉积在河口附近海域, 从而形成有机质高值区。
调查中发现, 莱州湾2处AVS高值中心的沉积物样品均呈黑色且具有明显的臭味, 表明沉积物已长期处于缺氧状态, 属于Richard等[3]定义的“硫化物区域”。经检测, 两处高值中心沉积物的氧化还原电位分别为–31.6 mV和–44.6 mV, 表明沉积环境已成还原性。岸线及人工建筑的阻挡极大阻碍了水动力对表层沉积物的扰动作用, 导致更易形成还原环境。另外, 较细的沉积颗粒(界河口附近海域沉积物中值粒径平均为16.3 μm, 远低于莱州湾沉积物平均中值粒径43.6 μm)增加了氧的渗透阻力[2], 也促进了界河口还原环境的形成。还原环境有利于硫酸盐的还原, 进而促进AVS的生成和积累。
3.5 烟台-威海北部海域沉积物中AVS影响因素分析烟台-威海北部海域沉积物中的AVS含量高于其他3片研究海域, 高值区主要集中在烟台北部的海湾以及威海成山角南部海域。套子湾、芝罘湾、四十里湾等海湾是烟台市的主要海湾, 具有丰富的渔业资源, 是我国北方重要的浅海渔业养殖区[30], 湾内的渔业养殖活动频繁, 在调查中发现了大量贝壳碎屑。海湾沿岸分布有辛安河、大沽夹河等北黄海重要的入海河流, 还分布有辛安河污水处理厂等排污口, 港口资源也比较丰富。养殖过程中投放的大量高蛋白饵料无法被养殖生物完全摄取[24], 同时养殖生物排泄、河流输入及港口生产生活等过程也向近岸海域输入大量的有机质并不断沉积, 造成沉积物中有机碳含量较高。本次调查结果显示, 烟台北部4个湾区附近海域沉积物中的有机碳平均质量分数高达0.44%, 远高于其他调查海域有机碳含量(滨州-东营北部、黄河口及莱州湾海域沉积物中的有机碳平均质量分数分别为0.15%、0.26%和0.22%), 从而使得AVS大量产生并累积下来。蒋奕雄等[24]、张际标等[2]的研究也发现养殖活动会引起沉积物中AVS含量的升高。另外, 烟台-威海北部海域沉积物平均中值粒径为25.2 μm, 约为滨州-东营北部海域沉积物平均中值粒径(46.2 μm)的一半, 这也是造成两片海域沉积物AVS差别较大的原因。
威海成山角南北两侧沉积物中AVS的含量存在较大差异, 南侧各站位AVS质量分数均在120 mg/kg以上, 而北侧仅为27.0 mg/kg。有研究表明, 山东半岛特别是成山角南北两侧是黄河入海物质重要的输运路径和沉积场所[16], 成山角南部海域是大部分黄河入海物质的聚集地。黄河径流所带来的入海物质在黄海沿岸流的作用下沿山东半岛北侧向东南方向输运, 至成山角后转向西南[16]。受山东半岛拦截的影响, 沿岸流在成山角附近有较大的流速以及较小的沉积速率, 有机质更多地以好氧的方式降解, AVS生成速率低、氧化程度高, 因此成山角北侧AVS含量较低。而成山角以南流速较小且沉积速率较大, 硫酸盐还原速率高, 有利于AVS的生成和积累, AVS含量明显高于北侧。古丽[16]的研究表明在沉积速率接近零的成山头北侧海域, 表层沉积物中AVS的含量最低。
4 结论2024年夏季山东北部近岸海域表层沉积物中AVS的质量分数范围在未检出~699 mg/kg, 平均为(72.5±100) mg/kg, AVS含量存在明显的空间分布差异。滨州-东营北部海域AVS质量分数为(16.4± 13.3) mg/kg, 径流、滨州港生产生活带来的有机质输入以及渤海湾、滨州港形成的弱动力环境为AVS高值区的形成提供了物质基础和环境条件。黄河口海域沉积物AVS质量分数为(44.9±53.9) mg/kg, 黄河径流带来的有机质供给以及水动力条件对沉积物氧化还原状态的影响是控制黄河口海域沉积物中AVS含量和分布的关键因素。莱州湾海域沉积物中AVS质量分数为(67.3±143) mg/kg, AVS与有机碳的极显著正相关性以及AVS高值中心较低的氧化还原电位表明径流、人类活动带来的有机质输入以及岸线、大型港口工程的阻挡对莱州湾AVS的生成和积累具有重要影响。烟台-威海北部近岸海域沉积物中AVS质量分数为(100±80.3) mg/kg, 较高的含量水平及分布特征与该海域频繁的水产养殖等人类生产活动、黄海沿岸流的物质输运和沉降速率等因素有关。
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