改革开放以来，随着我国经济的快速发展，大量陆源污染物输运入海，近岸水体富营养化严重(Wang，2006)，造成赤潮、绿潮频发(周名江等，2006; Tang et al，2006; Liu et al，2013a，b; 吴在兴等，2014)，带来了严重的经济损失和生态安全风险。对近岸水体富营养化形成演变机制及生态响应的探讨与评估已成为我国海洋环境治理及保护工作的重中之重(王保栋等，2012)。目前，在赤潮频发海域，比如渤海、长江口、珠江口等海域，由于研究起步相对较早，水体富营养化的研究工作已相对较为系统(Huang et al，2003;Zhang et al，2007; 张志锋等，2012; Yu et al，2012;Strokal et al，2015)，而在绿潮孕育和暴发的主要场所南黄海，水体富营养化的研究工作尚显薄弱。通过现场调查数据我们已经了解了南黄海水体营养盐的平面分布、季节及年际变化规律(Wang et al，2003; Lin et al，2005; 韦钦胜等，2010; 韦钦胜等，2011); 富营养化的评价结果显示南黄海已经出现了明显的富营养化现象(徐明德等，2006; 周斌等，2010; Zhu et al，2014)，而且绿潮的暴发也与该海域的富营养化密切相关(Liu et al，2013a，b)，但限于现场调查开展较晚、研究系统性不足，现在尚不清楚南黄海水体富营养化的长期演变过程。对于南黄海富营养化始于何时以及造成富营养的可能原因等基本问题，目前均不明确，这显然制约了该海域富营养化形成机制及生态响应的深入研究。

沉积物是记录海洋环境长期演变信息的有效载体。目前已有相关研究通过特征生物标志物反演古环境的演变(Turner et al，1994; Castañeda et al，2011;Rohrssen et al，2013)。一般来说，水体富营养化时，充足的营养物质能够明显促进浮游植物的生长，初级生产力常较往年大幅增加。基于此，沉积记录中初级生产力异常大幅增加的历史时期与水体富营养化时期存在较好的对应关系(Schelske et al，1983; Turner et al，1994)，因此作为重建上覆水体古初级生产力的有效生物标志物，沉积物中的生物硅(biogenic silica，BSi)能够用于指示水体富营养化的演变过程(Schelske et al，1983; Turner et al，1994; Zimmerman et al，2000)。Turner等(1994)及Rabalais等(2007)成功地使用BSi 沉积记录探讨了密西西比河口及墨西哥湾水体的富营养化进程。鉴于此，本文考察了南黄海近海沉积物柱状样中记录的高分辨率沉积信息，利用BSi 探讨了近100 年来南黄海近海初级生产力的年代际变化趋势，并由此分析了该海域富营养化的长期演变过程。

1 材料与方法 1.1 采样位置及方法

南黄海近海毗邻我国山东省和江苏省，并有起源于渤海湾的黄海沿岸流流经，其生态环境除遵循自身海洋环境变化规律外还受到邻近省份及黄河流域等陆地环境的显著影响。

为了探讨该海域富营养化的长期演变进程，本文于2009 年3 月利用箱式采泥器在山东半岛南部海域两个站位采集了沉积物柱状样(图 1)，其中B19 站位(36°00′05″N，121°59′51″E; 水深: 43m)沉积柱柱长49cm，B18 站位(35°30′07″N，122°30′12″E; 水深: 61m)沉积柱柱长30cm，沉积物均为泥质。

采样后，沉积柱于4°C 环境下冷藏保存，直至完成分样。沉积柱表层以下15cm 以1cm 间隔分样，其下以2cm 间隔分样; 随后根据样品测定要求分别于室温或60°C 烘干至恒重，研磨粉碎，过120 目筛，室温干燥保存备用。

1.2 沉积物年代学测定

根据沉积物²¹⁰Pb 活度的垂直分布趋势，估算相应海域的沉积速率(Goldberg，1963)，随后以沉积物采样时间为测年基点，构建沉积柱的年代学框架。其中B18 站位沉积物²¹⁰Pb 活度在中国科技大学极地环境研究室利用高纯锗伽马能谱仪测定(Zhou et al，2012)，B19 站位沉积物²¹⁰Pb 活度赵一阳等(1991)的测定结果。

1.3 沉积物BSi 的测定

BSi 的测定使用赵颖翡等(2005)的方法，简单来说，取适量研磨过筛后的沉积物干样，分别使用10%的H2O₂和1mol/L 的盐酸处理以除去其中的有机物和碳酸盐，然后使用2mol/L 的Na₂CO₃ 溶液提取沉积物中的BSi，并通过硅钼蓝法测定其浓度。对BSi 含量≥3%的样品，本方法标准偏差为0.05%，当BSi 含量＜3%时，本方法标准偏差为0.005%(杨茜，2012)。

1.4 上覆水初级生产力长期演变趋势的构建

沉积物中BSi 的积累与上覆水初级生产力有着密切的关系，因此BSi 的时空分布可被应用于古生产力的变化指示(Leinen et al，1986; Lyle et al，1988)。硅藻是南黄海近海浮游植物的优势种群，比例可占57%-99%(黄文祥等，1984; 王俊，2001; 吕末晓等，2016)，故主要由硅藻产生的BSi 能够有效指示该海域初级生产力的总体波动趋势; 而且现有研究结果也表明南黄海海域沉积物中BSi 含量的波动与上覆水初级生产力的变化具有显著正相关关系(杨茜，2012)，因此上覆水初级生产力的长期演变趋势总体类似于沉积物中BSi 的长期变化趋势。本文即通过沉积物中BSi 的长期变化趋势指示上覆水初级生产力的相对波动趋势。

2 结果 2.1 沉积物的年代学分析

B19和B18 站位沉积物的²¹⁰Pb 活度垂直分布均呈现明显的衰变趋势(图 2)，表明研究海域的沉积环境较为稳定，其中B19 站位沉积物表层存在3cm的混合层。经计算，B19和B18 海域沉积物的沉积速率分别约为0.44cm/a和0.17cm/a，以沉积物采样年份2009年为测年基点进行估算，两站位沉积柱均为近100 余年的沉积。

2.2 沉积物的BSi 含量及垂直分布趋势

南黄海近海沉积物中BSi 含量在0.89%-8.26%之间，其中B19 站位平均为3.35%±2.61%，高于B18站位的1.98%±0.39%。该海域沉积物的BSi 含量与浙江近岸海域相近(周鹏，2007)，明显高于长江口外海域(叶曦雯等，2004; 赵颖翡等，2005)。随着沉积物深度的变化，两站位BSi 含量均波动明显，不过B18 站位的波动振幅相对较小(图 3)。虽然两站位BSi 随深度的波动趋势差异明显，不过在近表层沉积物中即近代沉积中，两者BSi 的含量均出现明显升高。

2.3 上覆水初级生产力的年代际波动趋势

沉积物BSi 的含量受到粒度、沉积环境、上覆水初级生产力等多种环境因素的影响(Loucaides et al，2012; Wang et al，2014)。在本文的研究中，B19和B18沉积物中²¹⁰Pb 活度的垂直分布均表现为典型的衰变趋势，而且沉积物粒度总体波动不大，表明近100 年来该海域的沉积环境较为稳定，因此沉积物中BSi 的波动主要受控于上覆水体中浮游植物的生长繁殖。据此，本文认为南黄海近海初级生产力的长期演变趋势类似于沉积物中BSi 的长期变化趋势。

虽然两站位BSi 随深度的波动趋势差异较大，但考虑沉积速率的差异后，两站位BSi 的时间序列显现相似的波动趋势(图 4)。在近100 余年里南黄海近海沉积物中的BSi 及上覆水初级生产力均存在明显波动，其中在1920s、1960s 以及1980s 以来三个时期相对较高，而在1930s 明显较低。

需说明的是，B19 站位更靠近陆地，其沉积物中BSi 含量明显高于远离近岸的B18 站位，这可能指示了随着离岸距离的增加，水体初级生产力明显降低。不过由于本文更关注初级生产力长期波动的相对趋势，故在此不会深入探讨不同站位间BSi 以及初级生产力数值上的差异。

3 讨论 3.1 南黄海近海初级生产力年代际波动的驱动因素分析

近百余年来，南黄海近海初级生产力呈现明显的年代际波动。1980s 以前，南黄海近海初级生产力的变化与华北平原及邻近地域(包括山东省全部)干湿指数(dry-wet index，DWI)的波动趋势(Zheng et al，2006)具有较好的对应关系。在1910s-1920s和1950s-1960s 华北平原及邻近地域DWI 较高时，即气候相对湿润多雨时，南黄海近海初级生产力总体较高; 而在华北平原及邻近地域干旱少雨的1930s，初级生产力明显降低。这很可能反映了陆地生态环境对临近海洋生态环境的影响。在南黄海近海，陆源营养物质的输入是真光层水体营养盐补充的重要途径(Shi et al，2015)。当华北平原及邻近地域湿润多雨时(1910s-1920s和1950s-1960s)，随着降雨量的增加，大量陆源营养物质由陆地径流输入近岸海域，能够有效提高近海水体的营养盐水平，有利于浮游植物的生长，从而促使初级生产力升高(Maneesha et al，2011; Reichwaldt et al，2012; Valiela et al，2012); 而在华北平原及邻近地域干旱少雨的1930s，由于陆地径流的减少，南黄海近海的陆源营养物质补充量降低，可能造成水体营养水平相对偏低，从而限制了浮游植物的生长，初级生产力相对偏低。因此在1980s 以前南黄海初级生产力的波动与临近陆地的干湿气候关系密切。

1980s 以后，华北平原及邻近地域降雨量明显减弱，若没有其他因素影响，陆源营养物质的输运入海随地面径流的减少而减少，南黄海近海的初级生产力理应呈现降低的趋势，而实际上，此时浮游植物初级生产力明显升高，这可能是受到了人类活动的显著影响所致。改革开放以后，随着我国经济的快速发展，大量陆源污染物排入近海，充足的营养盐补给能够明显促进浮游植物的生长(Dai et al，2007; Wang et al，2015)。黄海暖流和黄海冷水团同样能够影响南黄海近海水体的营养盐分布，但对1980s 以后该海域初级生产力急剧升高的贡献可能较为有限。黄海暖流发源于外海，水团营养盐水平总体较低，不足以支撑南黄海近海初级生产力的急剧升高。黄海冷水团的垂向输运虽然是南黄海表层水体营养盐补充的重要途径之一，但一方面近年来黄海表层水温的增加不利于该海域水体的垂向混合(Lin et al，2005)，黄海冷水团对表层营养盐的补充反而受到阻碍; 另一方面文献资料显示近年来黄海冷水团水体的营养盐水平并未发生明显的增加(王保栋等，1999; 米铁柱等，2012)，故源自黄海冷水团的营养盐补充难以明显提高近年来南黄海近海表层水体的营养盐水平，并进而支撑南黄海近海初级生产力的增加。因此1980s 以后，南黄海近海浮游植物初级生产力的急剧增加可能主要受到人类活动的影响。

3.2 南黄海近海富营养化的历史演变进程

1980s 以前，B19和B18 站位沉积物中BSi 虽有波动，但总体偏低，平均分别为2.05%±1.33%和1.83%±0.23%，此时南黄海初级生产力相对较低。而1980s 前后，两站位BSi 急剧升高，并在此后长期保持较高水平，平均约为7.25%±0.88%和2.40%±0.47%，分别比此前升高了254%和31%，这指示了1980s 以后南黄海初级生产力的急剧升高。现场调查数据显示:1985 年春季和1984 年夏季，本文研究海域真光层初级生产力均在200-600mgC/(m²·d)之间(朱明远等，1993)，而2011 年春、夏季则分别增至1000-1500mgC/(m²·d)和750-2000mgC/(m²·d)(文斐等，2012)。现场调查数据得出的南黄海近海初级生产力升高幅度与本研究沉积记录分析结果完全吻合，这不仅进一步验证了通过沉积物中BSi 指示上覆水初级生产力变化的合理性，也证实了1980s 以后南黄海近海初级生产力急剧升高的现象。1980s 以后初级生产力急剧升高，清晰地反映了随着我国经济发展和陆源污染物的排放，南黄海近海水体开始出现严重的富营养化; 而在此之前，人类活动尚不足以明显影响南黄海近海的海洋环境，气候变化是当时环境波动的主要驱动因素，水体初级生产力偏低，并未表现明显的富营养化特征。另外1980s 以来，B19 站位初级生产力的升高幅度约为B18 站位的8 倍。考虑到B19 站位比B18 站位更临近陆地，受陆源营养物质输入的影响更明显，其较大的初级生产力升高幅度指示了B19 站位临近海域具有比B18 站位海域更高的富营养化水平。目前通过现场调查数据对南黄海近海富营养化的研究尚难以追溯该海域富营养化的起始年代。虽然Bashkin等(2002)通过1994-1997 年的现场调查数据分析，认为源自人类活动的氮营养盐输入已经造成了黄海的富营养化，且胶州湾、海州湾、苏北沿岸等邻近海湾的赤潮自20 世纪90 年代初已有报道(吴玉霖等，2005)，但直至21 世纪以后才出现南黄海近海开阔海域富营养化的评估报道(徐明德等，2006)。现有评价结果显示南黄海水体已经明显富营养化(徐明德等，2006; 周斌等，2010)，而本文的分析结果表明这种富营养化现象始于1980s。

根据Lin等(2005)的统计结果，1980s 以后虽然南黄海水体中溶解无机氮(dissolved inorganic nitrogen，DIN)的含量持续增高，但磷酸盐和硅酸盐浓度均明显低于此前(图 5)，特别是硅酸盐在1990s 以后其含量仅约为1980s 以前的一半。而此时浮游植物初级生产力反而急剧升高并维持在较高水平，这表明南黄海近海水体的富营养化应主要由近年来水体中持续增加的DIN 所致。1980s 以前南黄海水体主要表现为N 限制，此后随着大量陆源含氮污染物的排放入海，水体DIN 含量持续增加，增幅约达200%，虽然磷酸盐和硅酸盐的含量降低明显，但水体N/P和N/Si 尚在Redfield 比值附近波动(图 5)(Lin et al，2005)，浮游植物的生长并未受到明显的P 限制或Si 限制，故随着DIN 浓度的增加，水体富营养化严重，浮游植物大量增殖(朱明远等，1993; 文斐等，2012)，绿潮频发。基于此，在今后的海洋环境修复及治理中，控制及减少南黄海水体及入海径流中的氮营养盐理论上能够较好的缓解该海域的富营养化问题。

4 结论

基于沉积物中BSi 的时间序列分析，近100a 来南黄海近海浮游植物初级生产力存在明显的波动: 1980s 以前，上覆水初级生产力总体偏低，其波动主要受控于临近陆地的干湿气候变化，水体并未出现明显的富营养化特征; 而1980s 以后，初级生产力明显增加，表明随着我国经济的快速发展，南黄海水体开始出现严重的富营养化问题。经分析，近年来大量陆源含氮污染物的排放入海可能是导致该海域水体富营养化的主要原因。