通过¹³⁷Cs、²¹⁰Pb等放射性核素的方法实现对近代河湖沉积的定年是近代沉积年代学的基本方法, 得到了广泛的应用(Robbins et al, 1975; 万国江, 1997)。但是¹³⁷Cs是碱金属, 化学性质相对比较活泼, 且在相对复杂的沉积环境中因来源比较复杂, 往往形成多个蓄积峰, 这使¹³⁷Cs计年存在许多不确定性(Davis et al, 1984; 项亮, 1995; Crusius et al, 1995; Xiang et al, 2002; Abril, 2004)。同样, ²¹⁰Pb来源复杂, 有时任何一种计算模式都使计年结果存在无法估算的误差(刘恩峰等, 2009; Tylmann et al, 2016)。这暴露了这个组合方法存在的缺陷, 有待改进。近年来, 球状碳粒(spheroidal carbonaceous particle, SCP)等的应用对于事件性沉积层位的甄别(Rose, 1994; Rose et al, 1995), 一定程度上弥补了放射性核素计年的不足。球状碳粒(SCP)是煤和石油等化石燃料高温燃烧时形成的以单质碳为主的具多孔结构的球形颗粒, 它们随烟尘扩散到距离物源地数百公里的范围内, 通过干湿沉降进入沉积环境(Rose, 1994, 2015)。化石燃料的应用伴随区域甚至社会工业的发展, 因此, SCP具有区域甚至全球时标意义(Rose, 2015)。这往往通过统计某一区域火电发电量与SCP计数的对比, 获得沉积层位的时标, 对近代沉积定年具有不可估量的潜力。

本文通过赣北长江之滨的小型湖泊黄茅潭近代沉积, 揭示¹³⁷Cs蓄积特点, 通过SCP计数和粒度指标等对事件性沉积层位进行识别, 矫正了¹³⁷Cs+²¹⁰Pb计年的可靠性, 建立了更精确的近代湖泊沉积的时标。

1 材料与方法 1.1 研究区概况

黄茅潭位于江西九江市湖口县的长江之滨, 怀玉山前的丘陵地带, 流域面积7.7km²。湖泊水位最高达15.8m时, 湖泊接近外流, 相应水域面积5.1km²。流域出露的基岩为三叠系—白垩系泥质砂岩、第三系砂砾岩, 基岩之上超覆了母质为粉尘来源的第四系红、黄土(Jia et al, 2012; 龙进等, 2013)。表层0.5—1m左右厚度的土层, 土质疏松, 极易冲蚀。

1.2 样品采集

2011年7月采用荷兰产Beeker core采样器(内径6cm), 在湖泊近中心水深3m处, 连续采集3个长度为80cm的湖泊沉积岩芯(图 1), 编号分别为HMT-1、HMT-2、HMT-3。钻孔相距100m左右。岩芯在野外按1cm间隔分样, 装入自封袋后带回实验室, 称湿重, 60℃烘干至恒重, 称干重。

1.3 样品分析方法

放射性元素测试:烘干后的样品, 称取3—4g左右研磨, 全部通过150μm筛网, 充分混合后充填到长6cm和直径为1.5cm聚氯乙烯标准管中, 蜡封放置3周, 使用Ortec HPGe GWL井式检测器测试样品的¹³⁷Cs, ²¹⁰Pb, ²²⁶Ra和²⁴¹Am等放射性元素的活度(Appleby, 2000)。计数时间为国际通用的43200秒(12小时), 分别在检测谱46.5keV、662keV、295keV处读取上述放射性元素的活度, 计算样品的质量活度, 也就是比活度(Bq/kg)。样品于2015年在江西师范大学地理与环境学院测试, 本研究涉及HMT-1、HMT-3两个岩芯。

SCP计数:实验步骤遵循(Rose, 1994)提供的改进方法, 考虑到其硅酸盐消解时间较短, 加入HF后水浴的时间延长至5小时并静止24小时。处理好的样品, 线状均匀铺展到载玻片上, 分别统计大于20μm和20—1μm SCP (球状碳粒)的颗粒数, 以每克干质量沉积物(gDM-1) 所含的颗粒数标识, 对HMT-1岩芯进行了SCP检测。粒度分析步骤可见彭学敏等(彭学敏, 2013)。

2 结果与讨论 2.1 ¹³⁷Cs和²¹⁰Pb蓄积特点与计年

¹³⁷Cs是人类热核实验所产生的放射性核素, 在1952—1982年间全球一系列核试验后被相继喷射到大气层中, 通过干湿沉降进入各种沉积环境中蓄积, 并分别在1958—1959和1962—1964年(Longmore et al, 1986)形成两个蓄积峰。20世纪70年代, 中国等发展中国家也开展核试验, 使得1971年、1974年也有可能存在次级蓄积峰; 1986年前苏联切尔诺贝利核事故, 包括中国在内的一些区域可能存在1986年蓄积峰(Ritchie et al, 1990)。这样通过识别这些蓄积峰, 就能实现沉积层位的快速定年。放射性同位素²¹⁰Pb (半衰期22.3a)是²³⁸U衰变系列中²²⁶Ra衰变(半衰期1162a)的中间产物²²²Rn的衰变子体。²²²Rn作为一种惰性气体, 自岩石表面和土壤微粒中溢出, 并在底层大气中扩散。通过干湿沉降, 进入各种沉积环境中蓄积。对于沉积环境而言, ²¹⁰Pb有两个来源, 一个是大气干湿沉降及流域侵蚀, 另一个是沉积土壤中母体²²⁶Ra衰变。其中, 大气沉降和流域侵蚀来源的²¹⁰Pb不与其母体²²⁶Ra共存而平衡, 称为过剩²¹⁰Pb (²¹⁰Pb_ex)。通过对沉积物柱芯中不同层位样品的²¹⁰Pb_ex的比活度分析, 便可计算任意层位的沉积年龄。

图 2表明黄茅潭两个沉积岩芯的¹³⁷Cs具有多个蓄积峰, 其活度具有基本一致的形态分布特点, 与长江中下游许多湖泊表现出类似的蓄积特点(Du et al, 2001; Xiang et al, 2002; 姚书春等, 2006; 史小丽等, 2008; 刘恩峰等, 2009; 吴艳宏等, 2010)。这种一致的线性变化, 也揭示钻孔的沉积岩芯并没有受到人类活动的扰动。两个钻孔均是从质量深度20— 23g/cm²处¹³⁷Cs开始蓄积, 在13—15g/cm²的质量深度上形成第一个主要蓄积峰, 按照¹³⁷Cs散落特点, 此蓄积峰标记了全球核素大气沉降的高峰期1963年, 对应黄茅潭1963—1964年沉积层位。参照邻区龙感湖的研究(吴艳宏等, 2005), 一般认为, 这个蓄积峰之上的两个¹³⁷Cs蓄积峰, 分别对应1974年和1986年沉积层位, 顶部蓄积峰则不具有具体的时标意义。质量深度20—23g/cm²处, ¹³⁷Cs开始蓄积对应的沉积层位时代可视为1953—1954年。

两个沉积岩芯的²¹⁰Pb活度垂向分布, 不论是总体²¹⁰Pb_tot还是过剩²¹⁰Pb_ex, 均为随深度增加显著降低的特征, ²²⁶Ra活度较为稳定; 在33—35g/cm²的质量深度上, ²¹⁰Pb_tot-²¹⁰Pb_ex与²²⁶Ra基本达到平衡。基于常量初始浓度模式(CIC)和稳定补给速率模式(CRS)(万国江, 1997; Last et al, 2001)计算的岩芯年代与¹³⁷Cs计年所获得的1953—1954年和1963—1964年两个较为确定的标志性沉积层位, 分别相差7—10cm、2—5cm, 均有较大的差异, 而两种计算模式之间的差异相对较小(表 1)。这种偏离, 在国内外诸多研究中并不鲜见(Sugai et al, 1994; 姚书春等, 2006; 史小丽等, 2008; 刘恩峰等, 2009; Tylmann et al, 2016)。已有研究表明, ¹³⁷Cs在沉积层中存在一定的沉积后迁移或扩散, 但只要¹³⁷Cs不是大部分吸附在有机质碎屑或者碎屑沉积中有机质含量极高(Davis et al, 1984), 一般来说沉积之后的元素扩散不足以改变其峰值位置(Ritchie et al, 1990)。由于黄茅潭碎屑沉积中有机质极少( < 2%), 因此, 上述差异, 可能主要来自于²¹⁰Pb, 而¹³⁷Cs计年相对准确。

2.2 SCP计数与其他方法的事件性沉积层位的定年

SCP计数进一步证实了¹³⁷Cs所指示的1953— 1954年和1963—1964年沉积层位是准确的(图 3)。1953—1954年沉积层位, SCP计数从极少开始显著, 这与安徽(吴艳宏等, 2005)与鄱阳湖流域(江西省)火电发电量由建国前极低(可忽略不计)、1951年开始增长记录是相吻合的。1963—1964年沉积层位, 则与其下1cm附近SCP计数大幅度增加, 记录上述区域火电发电量在1961年跃升的阶段相吻合。同时, 上文由¹³⁷Cs蓄积峰所厘定的1986年蓄积峰沉积层位与SCP计数也基本对应。

与碎屑沉积物粒度、流域大雨+暴雨日数统计记录(以九江站数据统计)、降水量(九江站)对比发现, 1963—1964年和1986年沉积层位, 尤其是前者, 沉积粒度细, 是流域大雨+暴雨显著减少, 降水量较低的时期。不难推测, 显著减少的大雨+暴雨日数, 降低了洪水的频率和强度, 使入湖碎屑沉积量降低。附近的鄱阳湖流域就存在这种状况(闵蹇等, 2011)。湖泊沉积速率降低, 碎屑沉积颗粒较细, 这有利于¹³⁷Cs的大气沉降在沉积物中保持高浓度。这可能是1963— 1964年蓄积峰在黄茅潭甚至在长江流域这种沉积速率多变的复杂沉积环境下存在的背景因素。1986年区域上也存在相似的环境特点, 推测1986年蓄积峰, 也有可能是存在的。这个蓄积峰在长江流域许多湖泊也有所发现(项亮等, 1996; 杨洪等, 2004; 吴艳宏等, 2005)。当然能否作为确定的时标, 还需要更确凿的资料进一步论证。而1953—1954年、1974—1975年和1998—1999年则是降水高、大雨+暴雨日数高的时段, 对应的沉积层位¹³⁷Cs蓄积量低, 特别是1954年、1998年, 是长江流域二十世纪特大洪水事件, 对应沉积层位中¹³⁷Cs蓄积量极低。当然, 1953—1954年沉积层位低, 也与当时的背景值本身较低有关。

降雨量较高, 大雨、暴雨次数较多, 碎屑沉积较高, 一定程度上会稀释¹³⁷Cs在沉积物中的浓度; 而降水量低、大雨、暴雨次数低, 又恰对应高的大气散落通量, 增加了沉积层位中的¹³⁷Cs的蓄积(图 3)。

基于1953—1954年、1963—1964年、1974—1975年及1998—1999年4个沉积层位, 厘定了¹³⁷Cs蓄积剖面的年代, 发现¹³⁷Cs的蓄积明显存在两个阶段: 1986年以前, 其蓄积与区域降水整体呈正相关关系, 这之后, 其蓄积与区域降水存在反相关关系。联系¹³⁷Cs的来源, 这种蓄积特征推测与如下两个因素有关: (1) ¹³⁷Cs这种核素释放的阶段性, (2) 黄茅潭流域土壤状况。来自于北半球¹³⁷Cs的大气散落记录表明, ¹³⁷Cs主要产生于1952—1986年之间; 这之后来自于核爆或者核泄漏的大气散落几乎停滞, 沉积环境中的¹³⁷Cs主要来源于流域侵蚀。已有研究证实, 降水多少往往影响到¹³⁷Cs的散落沉降量, 在¹³⁷Cs的干湿沉降中, 湿沉降往往为干沉降的一倍(侯价礼, 1994; 齐永青, 2006)。注意到区域降水量决定了中国¹³⁷Cs本底值的分布格局(齐永青, 2006)。因此, 在1986年以前¹³⁷Cs以大气散落为主的时期, 在湖泊沉积环境中存在上述蓄积特点是可能的。另外, 黄茅潭流域, 土壤层主要为第四纪红、黄土, 特别是黄土, 土质松散, 极易侵蚀。由于1986年以后, 大气沉降的¹³⁷Cs基本可以忽略不计, 黄茅潭湖泊沉积的¹³⁷Cs就主要来源于流域侵蚀。而流域中¹³⁷Cs在土壤层中的分布主要存在于农田和未经扰动的红、黄土中。检测结果表明, 黄毛潭流域, ¹³⁷Cs在旱作耕作层中均匀分布, 活度相对较高; 在水田中相对较低, 且是底部活度较高(图 4); 后者¹³⁷Cs仅分布于表层6—10cm的土层中, 活度更低(图 4)。而在流域内, 后者是最容易发生水土流失的部分, 这使在降水和大雨+暴雨低于平均年份时, 侵蚀主要来自于土壤表层高¹³⁷Cs浓度的土层, 碎屑沉积中¹³⁷Cs活度高; 相反, 在降水及大雨+暴雨次数增加的年份, 强烈的水土侵蚀, 尤其是极易被侵蚀的红、黄土, 稀释了碎屑沉积物中的¹³⁷Cs浓度, 致其活度降低。以1953—1954年、1974—1975年及1998—1999年沉积层位为例, 这三个时期, 是过去六十年来降水极高的时期, ¹³⁷Cs活度均对应一个极小值点。

2.3 综合定年及其精度判断

目前, 在近代沉积时标的建立过程中, ¹³⁷Cs、²¹⁰Pb、纹层计年、SCP计数及其他寻找事件性沉积层位的环境指标方法(如本文粒度和降水指标等), 都是不可或缺的手段。¹³⁷Cs和SCP计数方法计年时段有限, 在国内只能延伸到20世纪50年代; ²¹⁰Pb能扩展到一百多年前, 但存在一定的误差, 且误差大小有时无法评估。纹层计年是一种精准的计年方式, 但是大多数湖泊沉积不具有纹层。基于某些指标而厘定某些沉积层位, 也被诸多研究所采用, 但要找到特征沉积层位, 也非易事。这些方法, 单独应用, 都存在一定的局限性, 如果能结合在一起, 或许能获得较为理想的效果。

如上所述, 基于¹³⁷Cs、SCP计数、粒度和降水指标, 已明确了1953—1954年、1963—1964年、1998年, 甚至1986年和1974—1975年沉积层位的准确时标。基于HMT-1钻孔, 利用1963—1964年沉积层位, 把沉积岩芯分为上下两段, 利用²¹⁰Pbex活度变化数据, 分别采用不同公式, 即采用所谓的复合模式(Last et al, 2001; 刘恩峰等, 2009), 对沉积柱芯进行了年代计算(图 5)。但即使是这样分段处理, 所获得的年龄与上面厘定的1953—1954年、1974—1975年、1986年及1998—1999年沉积层位的标识, 还是存在5—10年的误差(图 5)。

有鉴于此, 我们以1953—1954年、1963—1964年、1974—1975年、1998年沉积层位作为标志点, 基于²¹⁰Pbex, 采用复合模式(Last et al, 2001; 刘恩峰等, 2009), 矫正了HMT-1孔质量深度在33g/cm²以上岩芯的²¹⁰Pb_ex年代序列(图 6)。通过上述方法厘定的年代序列, HMT-1孔在1953年之前沉积速率波动较大, 1945—1965年前后沉积速率最高, 这与巢湖(刘恩峰等, 2009)、龙感湖(吴艳宏等, 2010)近代沉积是相似的, 推测这与抗战之后农业生产快速恢复及六十年代初森林砍伐所造成的水土流失加剧有关, 2000年前后沉积速率进一步降低, 则与农村剩余劳动力的转移有关。与这些社会实践相联系, 本文重建黄茅潭近百年的沉积速率是可信的。

研究进一步认为, 在长江中游这种复杂的沉积环境中, 事件性沉积对于²¹⁰Pb的蓄积带来了诸多不确定性, 使²¹⁰Pb计年存在较大误差。因此, 复杂沉积环境中近代沉积的定年, 有必要深度挖掘¹³⁷Cs环境行为, 在全面阐述其蓄积特点的基础上, 辅以SCP计数、粒度指标等识别事件性沉积层位, 是精确地建立沉积时标的必要方法。

3 结论

(1) 对长江河滨小型湖泊-黄茅潭近代湖泊沉积的¹³⁷Cs蓄积特征研究表明, 1986年是长江流域沉积环境中¹³⁷Cs行为的转折点。在这之前, ¹³⁷Cs以大气散落为主, ¹³⁷Cs的蓄积行为与降水存在正相关关系; 在这之后, ¹³⁷Cs以流域侵蚀为主, ¹³⁷Cs在沉积物中的蓄积与降水呈负相关关系。

(2) 基于碎屑沉积物粒度、流域大雨+暴雨日数统计记录、降水量及¹³⁷Cs蓄积特点和SCP记录, 确定了1953—1954年、1963—1964年、1974—1975年、1998—1999年沉积层位, 以这些层位作为标志层位, 基于复合模式, 矫正了²¹⁰Pb_ex的年代序列。

(3) 复杂沉积环境中近代沉积的定年, 有必要深入挖掘¹³⁷Cs环境行为, 在全面阐述其蓄积特点的基础上, 辅以SCP计数、粒度指标及降水等识别事件性沉积层位, 是基于²¹⁰Pb_ex精确地建立近代沉积时标的必要方法。